苯甲醇催化氨化合成苯甲腈反应的研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学硕士学位论文苯甲醇催化氨化合成苯甲腈反应的研究论文作者：赵晓甫学生类别：全日制学科门类：工科学科专业：应用化学指导教师：张月成职称：教授资助基金项目：国家基金资助项目（No.21476057）；河北省自然科学基金项目（No.B2015202284）DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofAppliedChemistrySTUDYONTHECATALYTICAMMINATIONREACTIONOFBENZYLALCOHOLTOBENZONITRILEb

2、yZhaoXiaofuSupervisor:Prof.ZhangYuechengMarch2016ThisworkwassupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(No.21476057)andtheNaturalScienceFoundationofHebeiProvinceofChina(No.B2015202284)摘要苯甲腈类化合物是有机化学中研究较多的一类中间体，天然存在花生、榛子和奶制品中，在药物、农用化学品、染料以及精细化工等领域有着重要的应用。早期的苯甲腈主要是从煤焦油中提取或者干馏苯甲酸铵得到的，但其收率较

3、低，且收集起来也很困难。目前苯甲腈类化合物有着很大的市场需求，所以如何更高效地制备苯甲腈类化合物成为一迫切问题。本实验设计并采用捏合挤条法制备了一系列过渡金属氧化物的催化剂，并在积分式固定床上分别对它们在苯甲醇催化氨化合成苯甲腈反应中的催化性能进行了考察，从中筛选出的Cu10.3/SiO2催化剂具有较好的催化性能。并对该催化剂催化苯甲醇氨化反应的反应参数进行了考察，从而得到了最佳反应条件：反应温度340℃，常压，氨气和苯甲醇摩尔比10:1，气时空速445h-1。在此条件下，苯甲醇完全转化，苯甲腈的收率高达98%。利用XRD，TEM，BET和吡啶吸附红外等表征方法对催化剂进行表征，表征结果

4、显示在载体SiO2上负载金属铜之后，催化剂表面Lewis酸酸性得以增强。催化剂中铜以CuO的形式存在，在反应过程中逐渐被原位产生的H2还原成Cu。催化剂失活主要是由于在反应过程中在催化剂表面产生积碳以及Cu发生烧结所致。将催化剂在550℃，空气氛围中焙烧活化，但由于金属粒子发生烧结，催化剂性能不能完全恢复至初始水平。关键字：苯甲醇，苯甲腈，氨化-脱氢，氨气，Cu10.3/SiO2IABSTRACTBenzonitriliccompoundsaremoreofaclassofintermediatesinorganicchemistryresearch.Benzonitrilenatura

5、lexistsinpeanuts,hazelnutsanddairyproducts,andhasimportantapplicationsinmedicine,agriculturalchemicals,dyeandfinechemicalindustryandotherfields.Earlybenzonitrilemainlyisextractedfromcoaltarordrydistillationbenzoicacidammonium,buttheyieldislow,andcollectionisalsoverydifficult.Benzonitriliccompound

6、scurrentlyhavealargemarketdemand,somoreefficiently,howtoprepareBenzonitriliccompoundsbecomearesearchsubject.Aseriesofcatalystswerepreparedbykneadingextrudingmethodandweretestedinafixedbedreactorfortheaminationofbenzylalcoholtobenzonitrilethroughamination-dehydrogenationprocess.Cu10.3/SiO2catalyst

7、showedthehighestactivityinthereactionamongallthecatalysts.Theparameterswhichinfluencetheperformancesofthecatalystwerestudiedthoroughly,andtheoptimizedconditions:reactiontemperatureof340°C,atmosphericammoniapressure,amm