以mcm-41为基础的介微孔分子筛催化甲醇芳烃基化反应

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1、硕士学位论文以MCM一41为基础的介微孔分子筛催化甲醇芳烃烷基化反应Catalyticstudyofmethanolaromaticalkylationreactionoveramicroporous／mesoporousMCM--41／Ymolecular学21107128完成日期：2014．05大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含

2、其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：丝丛幽塑鲍勖幽盔雏牡瓣墨幽览錾囱醯L作者签名：拯壶日期：趔年—生月』二日大连理工大学硕士学位论文摘要近年来，芳烃烷基化的课题被越来越多的学者所重视。芳烃烷基化的催化剂多为经过修饰改性的沸石分子筛，反应机理为亲电加成。随着C1化学的发展，甲醇产能过剩价位持续走低，因此甲醇的芳烃烷基化研究不仅可以消耗多余的甲醇，还可以得到重要的化工中问体如对二甲苯、2,6．二甲基萘等。本文以甲醇和甲基萘反应合成2，6．二甲基萘

3、(2,6．DMN)为例，研究介微孔分子筛催化甲醇烷基化反应的性能，通过多种表征手段如NH3．TPD、Py．IR、XRD对催化剂进行研究，发现包覆型分子筛MCM．41腭应用于该反应的优势。采用水热法制备了同时包含介孔和微孔结构的MCM．41仃复合分子筛。考察了HY，HZSM．5，MCM．41腭三种催化剂对甲醇烷基化反应的催化性能。Py．IR表明HZSM一5同时具有较强的L酸和B酸中心，而HY具有较强的B酸中心。MCM．41腭酸性与HY类似，但酸强度显著降低。三者催化甲醇与二甲基萘(2．MN)以及均三甲苯(TMB)烷基化初始活性顺序为：MCM．41Ⅳ>HY>HZSM．5，并且

4、MCM．41Ⅳ对DMN选择性高于HY和HZSM．5。HY和HZSM．5表面过强的酸性导致大量甲醇的无效转化，并促使DMN进一步烷基化为TMN。研究了HZSM。5，HY，H13分子筛脱硅降解前后对芳烃烷基化反应的影响。发现经过脱硅降解后，分子筛酸强度降低，酸量下降，同时B酸中心降低明显，L酸强度也有所降低。三者的烷基化转化率均有提升，四甲基苯和DMN的选择性都有所升高，2,6．DMN的选择性也有所增加。还探讨了HZSM．5经过TEOS处理后和包覆型分子筛MCM．41Ⅳ对芳烃烷基化的不同影响，我们可以看出MCM一4l腭拥有更高的芳烃转化率。这是因为催化剂经过TEOS处理后，孔

5、道变小，不利于扩散。但是HZSM．5经过TEOS处理后对2,6．DMN的择型性较高。关键词：介微孔分子筛；沸石；烷基化；甲醇以MCM-41为基础的介微孔分子筛催化甲醇烷基化反应的研究Catalyticstudyofaromaticalkylationreactionoveramicroporous／mesoporousMCM--41／YmolecularAbstractNowadays，aromaticalkylationattractedmoreandmoreattentionincatalysis．Thealkylationcatalystsweremostlymod

6、ifiedzeolites，andthereactionmechanismwaselectrophilicaddition。WimthedevelopmentofC1chemistry，methanolovercapacity、Ⅳi廿llowprice，SOsynthesistheseimportantchemicalrawmaterialsandintermediatesdirectlyfrommethanolaromaticalkylationreactionCallnotonlyconsumemethanolbuthelptooptimizearomaticsres

7、ources．Thereactionbetweenmethanolandmethylnaphthalene2，6-dimethylnaphthalene(2，6一DMN)wasstudiedovermicroporous／mesoporouszeolites．Meanwhile，thecatalystswerecharacterizedbyNH3-TPD、Py-IRandX】[mtoexploretheadvantagesofthecatalyst．ConcludedtheuniqueadvantagesofMCM-41仃．M