中国南海一种海绵和两种柳珊瑚的化学成分及生物活性研究

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1、中国海洋大学博士学位论文中国南海一种海绵和两种柳珊瑚的化学成分及生物活性研究姓名：张金荣申请学位级别：博士专业：药物化学指导教师：李国强20120601中国南海一种海绵和两种柳珊瑚的化学成分及生物活性研究摘要近半个世纪以来，海洋天然产物以新颖的化学结构、突出而多样的生物活性引起了药物化学家的广泛关注，特别是珊瑚礁生态系统中的无脊椎生物一直是海洋药物研究的热点。在寻找具有生物活性的海洋天然产物过程中，本论文对采自中国南海海域的三种无脊椎生物：简易板海绵P肠勋，．如Jf，印版、弯真丛柳珊瑚E印^腻口“mc“n懈尬和壮真丛柳珊瑚E印砌懈“阳阳6螂勉进行了系统的化学成分和生物活性研

2、究。研究内容主要包括：化学成分的分离纯化及结构鉴定；新颖结构化合物生物合成途径的推测；单体化合物生物活性的初步评价。本论文利用薄层色谱、凝胶柱色谱、硅胶柱色谱、ODS柱色谱以及反相高效液相色谱等分离纯化手段，从简易板海绵Psfmp概中分离得到了35个单体化合物，解析出其中的30个(1~30)；从弯真丛柳珊瑚Ec“M细中分离得到了15个单体化合物，解析出其中的11个(31~41)；从壮真丛柳珊瑚E阳6淞触中分离得到了25个单体化合物，解析出其中的22个(31～52)。利用理化性质和波谱学方法烈MR，MS，IR，UV，CD，Mosher法)阐明了以上52个化合物的化学结构。结构

3、类型包括：聚酮类化合物11个(1～7、9～12)、生物碱类化合物28个(8、13～15、22~29、31~37、42~43、46～52)、甾体化合物9个(19～21、38“1、44～45)、二酮哌嗪类化合物3个(16～18)、苯衍生物1个(30)。对获得的单体化合物，采用MTT法和SRB法，在细胞水平对抗肿瘤活性进行了初步评价，从中筛选出了4个活性化合物(3、5～6、42)；采用ELISA法，从分子水平对单体化合物的c—Met酶活抑制作用进行了初步评价，从中筛选出了2个活性化合物(4、8)。通过本论文研究，主要取得了以下几点创新。1．丰富了海洋天然产物的新颖结构，本论文共发

4、现新化合物11个，包括7个聚酮类化合物(1～7)、4个生物碱(8、3l、42～43)。2．Psf历p版海绵是国外持续研究的热点物种，聚酮类物质是该物种的特征活性成分，我国南海海域同一物种中一批新颖聚酮化合物的再次发现，特别是具有环氧片段的％伊不饱和尸内酯型新骨架聚酮(1和2)以及罕见的含有环戊烷五环片段新颖结构(3)的发现，充分表明了该种海绵丰富的化学多样性和显著的生境特异性；其次，针对聚酮类新化合物较复杂的立体构型问题，本论文结合分子模型，采用NOESY谱和CD谱确定了聚酮类化合物(1~4)的绝对构型，采用NOESY谱和Mosher法确定了聚酮类化合物(5～6)的绝对构型

5、。3．柳珊瑚鲜有生物碱成分的报道，本论文首次从Ec“M缸和E加6淞细中分离得到了一系列二萜生物碱，包括3个新化合物(31、42～43)；研究结果表明同属柳珊瑚在化学成分上既表现出亲缘关系，又具有显著的种特异性，初步显示了珊瑚的化学分类学意义。4．新发现了一批具有突出抗肿瘤活性的海洋天然产物，为海洋天然药物研发提供了科学数据。关键词：海绵，珊瑚，化学成分，新骨架，生物活性IIStudyonChemicalConstituentsandBioactivitiesofAMarineSpongeandTwoGorgonianCoralsfromSouthChinaSeaAbstra

6、ctMarinenatllralproductswimcompleXchemicalstructuresanddiversitybiologicalactiVitieshaveattracteda盯eatdealofattention矗．omscientistsinthefieldsofphannacology．Inthepast50years，dnlgresearchfocusedonm撕neo昭anisms，aIldmuchofcoralreefinVertebrates．Inourstudiesofsearchingfornaturalproductswithuniq

7、uestmcturalfeaturesanddiVersitybiologicalactivities仔omm撕neo玛aIlisms，threecoralreefinVertebrates，them撕neSponge尸肠勋，廊sf，印正％go玛oniancoral却彪搬“阳c“w口缸and脚^蹦口“m阳6凇纪werebeenc011ectedintheChinaSouthSea．Thestudyincludesisolationandstmcturalelucidationofthechemicalconstit