亚胺膦配体和新型多芳基桥联长链二膦配体合成及其在suzuki偶联反应中催化性能的研究

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1、南开大学学位论文使用授权书IIIIIIlullIIIIIIIllIIIIIJY2409199根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位论文使用权，即：(1)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学和科研目的，学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆

2、等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；(3)根据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文；(4)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范同的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。论文电子版提交至校图书馆网站：http：／t202．113．20．16l：8001／index．htm。本人承诺：本人的学位论

3、文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字：迕苤垄2013年5月30同南开大学研究生学位论文作者信息亚胺膦配体与新型多芳基桥联的长链二膦配体的合成及其论文题目在Suzuki偶联反应中催化性能的研究姓名许荣花学号2120100696答辩日期2013年5月28日论文类别博士口学历硕士v硕士专业学位口高校教师口同等学力硕士口院／系／所化学学院专业有机化学联系电话1392079290Emailrongh

4、uanankai@126．cx)m通信地址(邮编)：天津市南开大学元素有机国家重点实验室合成楼409室(300071)各注：是否批准为非公开论文否注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公丌发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在

5、文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：迕苤蕉2013年5月30日非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤10年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年)：秘密★10年(可少于10年)：机密★20年(可少于20年)摘要膦、氮配体以及过

6、渡金属络合物在金属有机化学领域扮演着重要的角色。论文首先在文献基础上综述了膦、氮配体的种类和常见合成方法及其金属络合物在材料化学、生物化学、医药合成和催化化学等领域中的应用。在此基础上，我们设计合成了亚胺膦配体和新型多芳基桥联的长链二膦配体，并利用31PNMR、1HNMR、13CNMR、HRMS(ESI)、元素分析等分析方法对配体进行了表征。研究了配体与Pd(OAc)2在Suzuki偶联反应中的催化性能。同时，为了更好的探讨膦配体／Pd原位催化Suzuki偶联反应进程与机理，尝试合成金属络合物，期望通过结构来研究催化反应进程与机理：单Pd还是双Pd催化?本论文主要包

7、括下列几方面内容：1．我们课题组将合成的膦氮配体应用于催化Sonogashira偶联反应，发现：原位催化比金属络合物催化效果好。在此基础上，我们合成了新配体P7及一系列亚胺膦配体，尝试着将合成的亚胺膦配体与Pd(OAc)2原位催化Suzuki偶联反应，发现收率<65％，homocoupling产物达到40％-'一50％。2．设计合成了新型多芳基桥联的长链二膦配体L1一L5，利用配体L1一L5与Pd盐原位催化Suzuki偶联反应，发现该催化体系对于芳基碘和芳基溴的反应活性很高，对芳基氯也有较高的活性，且L3的催化性能最佳，能很好地控制白偶联产物的生成。同时利用2一