欢迎来到天天文库
浏览记录
ID:32246662
大小:2.86 MB
页数:63页
时间:2019-02-02
《固载磷钨酸的改性与其酸催化性能表征》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、摘要磷钨杂多酸同时具备强酸性和强氧化性,它不但易溶于水和极性有机溶剂中,而且固态时还具有“准液相"性质,是一种理想的催化剂。针对液体磷钨酸不易回收利用的问题,本研究制备了经La(N03)3改性的拟薄水铝石固载的磷钨酸催化剂;通过紫外分光光度法考察了其溶脱性能,通过其催化对羟基苯甲酸和乙醇反应生成对羟基苯甲酸乙酯的反应考察了其酸催化性能;并采用IR、BET、NH3-TPD、XRD和SEM等分析手段对固载型杂多酸催化剂进行比表面、孔结构和酸强度以及晶相结构表征,进一步阐明了固载化磷钨酸酸催化活性的化学本质。实验结果表明,固载催化剂的最佳制备条件为:载体的焙烧温度为400℃,经2%La(N03)3改
2、性,固载磷钨酸30%;在酸催化的最佳反应条件:反应温度为80"C、反应时间为4h、物质的量比为/'/(乙醇):刀(对羟基苯甲酸):咒(催化剂)=4:l:O.52%,在此优选反应条件下,对羟基苯甲酸乙酯的产率达到85.6%,重复使用8次后磷钨酸总脱落率约为12.3%,此时对羟基苯甲酸乙酯的产率仍达81.8%。分析结果表明:磷钨酸与载体之间发生了较强烈的化学吸附,但磷钨酸的Keggin结构保持不变;磷钨酸以微晶粒子簇状态高度均匀吸附在载体上或者进入到孔道内部;改性后的催化剂酸强度有所增加,但总酸量有所减少。该生产工艺不仅反应条件温和,操作简便,选择性高,副反应少,而且不腐蚀设备。该固载催化剂是一种
3、有效的环境友好型酯化反应催化剂。关键词:磷钨酸,对羟基苯甲酸乙酯,固载,催化剂,拟薄水铝石ModificationofcatalystsupportedphosphotungsticacidandCharaCterlZatlon0IItSaCldlCcatalysmsperlormance●.●⋯●l●·-■』■LiuJingyan(AppliedChemistry)DirectedbyAssociateProfessorYETianxuAbstractPhosphottmgsticacidisakindofenvironmental-friendlycatalystwhichhasstron
4、gacidicandoxidative—catalyticcenters.Itisanidealcatalystbecauseofitsdissolutioninwaterandthepolarorganicsolventsaswellasthe‘'pseudoliquidphase”characteristicsinsolidstate.Inordertoovercomethedefectionoftherecyclingofliquidphosphotungsticacid,thesupportedcatalystusingphosphotungsticacidasactive··cent
5、erandpseudo—-boehmitemodifiedbylanthanumnitrateassupportWaspreparedinthisthesis.Itsdissolutionwasevaluatedbyultravioletspectrophotometryanditsacidiccatalyticperformancewasevaluatedthroughthesynthesisofethylp-hydroxybenzoatebyethanolwitllP—hydroxybenzoate.Inaddition,BET、IR、NH3一TPD、XRDandSEMwereemploy
6、edtoanalyzethesurfacearea,porestructure,acidintensityandcrystalstructureofthesupportedphosphotungsticacidcatalyst.Theresultsshowedthattheoptimumpreparationconditionofthesupportedphosphotun-gsticacidcatalystWasproposedasfollows:usingthirtypercentofphosphotungsticacidasactive-center,pseudo—boehmitemod
7、ifiedbytwopercentoflanthanumnitrateaftercalcinationat400。Cassupport.Theoptimumsynthesisconditionofethylp-hydroxybenzoateWasalsogiven:thereactiontemperatureis80。C,thereactiontimeis4hours,themolarratioi
此文档下载收益归作者所有