共沸蒸馏法制备nial2o3催化剂及其肉桂醛加氢反应性能

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1、共沸蒸馏法制备N1/A1203催化剂及其肉桂醛加氢反应性能ill蔡金鹏ma®姜兴茂常州大学石油化工学院武汉工程大学化工与制药学篋利用共沸蒸馏法制备了金属Ni高度分散的Ni/Al2O3催化剂，并利用X射线粉末衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和全自动比表面积和孔径分析仪(BET)对其进行了一系列表征。实验过程中，选用肉桂醛(CAL)加氢反应来考察该催化剂的催化性能。结果表明，共沸蒸馏法制备出的Ni/A1A催化剂较浸渍法而言，其金属Ni的粒径较小且高度分散，同时催化剂对肉桂醛加氢生成3-苯丙醛(HCAL)具有良好的催化效果。在反应温度为150°C、反应压力为2MPa

2、、负载量为15%时，3-苯丙醛的产率高达77.24%。此外，该催化剂在循环使用了5次后3-苯丙醛的产率并未出现明显下降的趋势，通过循环过后的XRD和TEM表征显示其前后的数据并没有发生改变，这说明该催化剂具有良好的循环稳定性。关键词：監三氧化：：铝;共沸蒸馏法;肉桂醛;加氢;。parisonwiththecatalystspreparedbyimpregnation,thecatalystspreparedbyazeotropicdistillationassistedfabricationexhibitedhighactivityinthehydrogenationr

3、eactionofcinnamaldehydebecauseofitssmallerparticlesizeandhighdispersion.Yieldofhydrocinnamicaldehydewasupto77.24%at150°Cunder2MPa(loadingofnickelwas15%).Inaddition,Ni/Al203catalystsmaintainedhighactivityforhydrogenationofcinnamaldehydetohydrocinnamicaldehydeafterfiveconsecutiverunsandits

4、XRDandTEMwerethesameasbefore,whichrevealedthatas-preparedNi/Al203catalystshadaremarkablerecyclingstability.Keyword：nickel;aluminiumoxide;azeotropicdistillation;cinnamaldehyde;hydrogenation;3-苯丙醛(IICAL)是一种重要的化工原料，广泛运用于各种香精的调配［1-2］。3-苯丙醛通常是由肉桂醛(CAL)加氢得到，选择肉桂醛加氢反应作为模型反应来研宄催化剂的性能，无论是对反应理论的研宄

5、还是工业应用都有重要意义［3-7］。肉桂醛加氢反应通常有3种反应产物(反应过程见图1):(1)仅通过OC键加氢生成3-苯丙醛；(2)仅通过C=0键加氢生成肉桂醇(COL);(3)通过C=C键和C=0键加氢生成3-苯丙醇(IICOL)M。阁1肉桂醛加氢反应过程阁下载原阁C=C键的键能为615kJ/mol,C=0键的键能为715kJ/mol,所以C=C键比C=0键加氢要容易得多m。为了提高肉桂醛的转化率和3-苯丙醛的选择性，科研工作者在催化剂的选取和制备方法上进行了很多尝试，如李辉等［10］成功制备出丫非晶态合金催化剂，肉桂醛的转化率可达到64.6%，3-苯丙醛的选择性为9

6、7.6%;韩晓祥等Uil在进行肉桂醛加氢反应时以PtNi/Zr02作为催化剂，苯丙醛的收率可达62.8%;HAMM0UDEH等M系统地研宄了Pd/Si02催化剂在加入Sn作为助剂对肉桂醛加氢性能的影响，结果显示Sn的加入能够很好的提高3-苯丙醛的选择性。根据相关文献报道，Ni基催化剂是一种常见廉价的加氢催化剂且对C=C键加氢具有较高的选择性，因此被广泛用于各种加氢反应中m。浸渍法是一种最简单也是最常用制备催化剂的方法。传统浸渍法制备的Ni基催化剂粒径不均一而且在后期高温煅烧的处理过程中金属Ni颗粒容易发生团聚现象，从而使得催化效果较为一般［14］。此外，浸渍法制备的催化

7、剂常常在循环使用过程中容易出现活性物质流失，从而导致催化活性下降M。针对上述问题，本文作者利用共沸蒸馏法制备出了Ni/Al20j崔化剂，该方法的优点在于制备出的催化剂金属颗粒大小均一催化活性好，并且由于金属Ni被嵌入了A1A所形成的堆积结构中，使得其在循环过程中不易流失从而表现出良好的循环稳定性。1实验部分1.1主要试剂与仪器六水合硝酸镍［Ni(N03)2.6H20］、十六烷基三甲基溴化铵(C属2BrN)、苯(CfiHfi)、异丙醇铝(C9H21A103)、肉桂醛(CA0)、无水乙醇(C2H60),均为分析纯。X射线粉末衍射仪(D/max