改性空心结构钼酸铁催化丙烯选择氧化.pdf

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1、石油化工PETR0CHEMICALTECHN0L0GY·1125·2012年第4l卷第10期改性空心结构钼酸铁催化丙烯选择氧化王立，杨为民，周兴贵，丁维平，高焕新，金国杰(1．中国石化上海石油化工研究院，上海201208；2．华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海200237；3．南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室，江苏南京210093)[摘要]采用各类助剂对空心结构钼酸铁纳米管(FeMo—nt)催化剂的表面进行改性，并表征了催化剂的物理化学性质，研究了助剂的助催化机理。实验结果表明，FeMo—nt催化剂表面Mo物种富集，Mo与Fe原子的相互作用较特殊，各类助剂能够调变F

2、eMo-nt催化剂表面活性中心的电子环境；改性后的FeMo—nt催化剂用于丙烯选择氧化反应时，可生成环氧丙烷、丙烯醛与丙烯酸等高附加值丙烯衍生物，且能调变氧化产物的组成。其中，氨丙基j乙氧基硅烷改性的FeMo—nt催化剂能有效抑制完全氧化产物CO的生成，丙烯醛与丙烯酸等高附加值丙烯衍生物的选择性明显增加。[关键词]选择氧化；钼酸铁催化剂；丙烯；助剂；环氧丙烷；丙烯醛；丙烯酸[文章编号]1000—8144(2O12)10—1125—06[中图分类号]TQ031．7[文献标识码]ASelectiveOxidationofPropeneCatalyzedbyModifiedFerricMoly

3、bdatewithHollowStructureWangLi，YangWeimin，ZhouXinggui，DingWeiping3，GaoHuanxin，JinGuojie(1．SINOPECShanghaiResearchInstituteofPetrochemicalTechnology，Shanghai201208，China；2．StateKeyLaboratoryofChemicalEngineering，EastChinaUniversityofScienceandTechnology，Shanghai200237，China；3．KeyLabofMesoscopicChe

4、mistry，SchoolofChemistryandChemicalEngineering，NanjingUniversity，NanjingJiangsu210093，China)[Abstract]Ferricmolybdatenanotubes(FeMo—nt)withhollowstructurewerepreparedbasedOilKirkendalleffectandthenmodifiedwithvariousadditives．ThephysicochemicalpropertiesofthemodifiedFeMo-ntandtheircatalysisinprop

5、eneoxidationwerestudied．TheresultsshowedthattherewereMospeciesenrichmentontheFeMo—ntsurfaceandaspecialinteractionbetweentheMoandFespeciesintheFeMo—ntcatalysts．ThemodifiedFeMo—ntcatalystsexhibitedbe~ercatalyticperformanceinthepropeneoxidationbyairthanthatofFeMo-ntandtheproductcompositioncouldbesel

6、ectivelycontrolledbyusingthecatalystsmodifiedwithdifferentadditives．Moreover，theFeMo．ntcatalystsmodifiedwithaminopropyltriethoxysilane(APS)caneffectivelyinhibittheformationofCOintheoxidationproducts，whichleadstotheobviousincreaseoftheyieldsofvaluablepropenederivatives，suchasacroleinandacrylicacid

7、．[Keywordsjselectiveoxidation；ferricmolybdate；propene；cocatalyst；propyleneoxide；acrolein；acrylicacid选择氧化反应在催化领域研究较多，尤其是一项极具挑战性的课题。C—H键的活化和氧化。将化学性质比较稳定的烃相对于其他各种氧化剂，空气是最为廉价、类进行部分氧化，可得到化学性质相对活泼的高附加值中问体J。环氧丙烷(PO)、丙烯醛和丙烯酸[收