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1、2011ChineseJournalofCatalysisVol.32No.11文章编号:0253-9837(2011)11-1693-09国际版DOI:10.1016/S1872-2067(10)60273-2研究论文:1693~1701碳包铁负载纳米钯催化苯甲醇选择氧化*张海,刘英,张勋高武汉大学化学与分子科学学院,湖北武汉430072摘要:以碳包铁纳米晶(Fe@C)为载体,采用浸渍法制备了一种磁可分离的Pd/Fe@C催化剂,并运用X射线荧光光谱、透射电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,纳米Pd颗粒的粒径分布在4~10nm,平均粒径约为70nm
2、,Pd物种以Pd为主,其Pd3d5/2结合能为335.6eV.将该催化剂应用于苯甲醇选择性氧化反应,考察了催化剂用量、溶剂、温度对反应的影响以及催化剂的循环使用性能.结果表明,催化剂可使苯甲醇高选择性生成苯甲醛,在催化剂用量(摩尔分数)o为0.5%、乙腈为溶剂、80C常压O2条件下,苯甲醇的氧化反应效果最佳(苯甲醇转化率为96%,苯甲醛选择性为95%).催化剂易于磁分离和回收,循环使用4次仍保持较佳的催化性能.关键词:碳包铁纳米晶;钯催化剂;苯甲醇;选择性氧化;苯甲醛中图分类号:O643文献标识码:A收稿日期:2011-07-19.接受日期:2011-08-24.*通讯联系人
3、.电话/传真:(027)68752136;电子信箱:xgzhang66@whu.edu.cn本文的英文电子版(国际版)由Elsevier出版社在ScienceDirect上出版(http://www.sciencedirect.com/science/journal/18722067).SelectiveOxidationofBenzylAlcoholCatalyzedbyPalladiumNanoparticlesSupportedonCarbon-CoatedIronNanocrystals*ZHANGHai,LIUYing,ZHANGXungaoCollegeofChe
4、mistryandMolecularSciences,WuhanUniversity,Wuhan430072,Hubei,ChinaAbstract:AmagneticseparablePdnanoparticlessupportedoncarbon-coatedironnanocrystals(Pd/Fe@C)catalystwaspreparedbyanimpregnationmethodandcharacterizedbyX-rayfluorescencespectroscopy,transmissionelectronmicroscopy,X-raydiffracti
5、on,andX-rayphotoelectronspectroscopy.ThesizeofthePdnanoparticlesrangedfrom4nmto10nmandtheaveragesizewasabout7nm.Theprincipal0componentofthePdnanoparticleswasdeterminedtobePdwithPd3d5/2bindingenergyat335.6eV.Theas-madecatalystwasappliedtotheselectiveoxidationofbenzylalcohol.Theeffectsontheox
6、idationofbenzylalcoholwereinvestigatedindetail,includingtheamountofcatalyst,thesolvent,thetemperature,andthecatalyticactivityofrecycling.TheresultsindicatedthatbenzaldehydecouldbeselectivelysynthesizedfrombenzylalcoholuponcatalysisbyPd/Fe@C.Theconversionofbenzylalcoholwas96%andtheselectivit
7、yforbenzalde-hydewas95%whenusing0.5%Pd/Fe@Ccatalystwithacetonitrileasasolventunderanoxygenatmosphereat80°C.Thecatalystcanbeeasilyseparatedmagneticallyandhighcatalyticactivitywasretainedafterrecyclingthecatalystfourtimes.Keywords:carbon-coatedironnanocrys
