碳材料负载钯纳米颗粒催化还原六价铬的性能研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：施袭奎牵日期：丝!生：．璧．王立关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期问论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，

2、允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：魏美垒牵导师签名：立玺盛丝。Et期：丝!竺：』!，王望日期：掣￡华．皇。≥翌学位论文数据集删Y㈣2删62㈣8306中图分类号TQl1’学科分类号530论文编号1001020140212密级公开学位授予单位代码10010学何授予单位名称北京化I：人学作者姓名魏英祥学号2011200212获学位专业名称化学．1：程与技术获学位专业代码08170l中央高校基本科研业课题米

3、源研究方向纳米催化剂务费项目论文题目碳材料负载钯纳米颗粒催化还原六价铬的性能研究关键词膨胀彳i墨，复合，才料，磁性材料，铬污染，纳米钯催化剂论文答辩Et期2014年05月27日丰论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称r作单位学科专长指导教师涂伟霞副教授北京化_-i1：人学化学I：程评阅人1黄世萍教授北京化]：人学化学T程评阅人2张现仁：教授北京化工人学化学．I：程评阅人3评阅人4评阅人5答懒蝴曹达鹏教授北京化工大学化学二[程答辩委员1黄世萍教授北京化工大学化学工程答辩委员2张现仁教授北京化工大学化学工程答辩委员3密建国教授北京化工大

4、学化学工程答辩委员4刘志平副教授北京化工大学化学工程答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745．9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要碳材料负载钯纳米颗粒催化还原六价铬的性能研究快速发展的工业所带来的铬污染越来越引起人们的重视。在水体中，Cr(VI)的迁移能力强，是一种致畸、致癌的剧毒物质，而Cr(III)毒性低，能形成Cr(OH)3沉淀从而易从水体中去除，因此利用化学还原

5、法将高毒性的Cr(VI)还原成Cr(III)是处理铬污染的有效途径。在Pd催化剂作用下，利用还原剂甲酸能够高效地还原Cr(VI)为Cr(III)，产物只有C02和H2。虽然Pd胶体催化剂具有较高的催化还原活性，但Pd胶体使用后难回收，制备负载型Pd催化剂可有效解决回收难的问题。本文制备了三种碳材料(膨胀石墨EG、SBA．15／EG、Fe304@C)，采用高分子辅助的浸渍法将Pd纳米颗粒负载在以上三种材料上，作为催化剂用于以甲酸为还原剂的Cr(VI)催化还原反应，改变反应体系的pH、温度以及催化剂的量，探究催化剂最佳的使用条件，并回收催化剂考察催化

6、剂用于多次反应的回收利用性能，研究内容包含以下几点：(1)制备了膨胀石墨(EG)以及SBA．15／EG和Fe304@C两种复合材料，三种碳材料多孔、性质稳定，有利于Pd纳米颗粒的负载和分散。其中，Fe304@C的比表面积最大，比EG和SBA-15／EG吸附了更多的Pd。(2)三种载体负载Pd制备的催化剂能够提升Pd的特性，如催化活性、热稳定性等。实验结果表明三种催化剂催化还原Cr(VI)的活性均比Pd纳米胶体的高。在25℃．65℃的区间内，三种催化剂随着温度的升高活T北京化T人学硕Ij学位论文性变大，而Pd纳米胶体随温度升高其活性先升高后降低。不

7、同载体负载Pd后的催化剂的pH活性范围不同。EG—Pd在pH--4．0时活性最高，Fe304@C．Pd是3．0，而SBA．15／EG(I：I)．Pd的活性随着pH的减小而逐渐增加。三种催化剂的反应速率都随着催化剂量的增加先增加后逐渐趋于稳定，说明了该反应为扩散控制。(3)三种催化剂的回收利用性能也各有差异。其中EG．Pd连续反应7次催化剂活性保持稳定，SBA．15／EG(1：1)．Pd连续反应5次活性基本不变，第6次活性才出现下降现象，而Fe304@C—Pd的磁性回收实验结果较差，催化剂的活性随着反应次数的增加逐渐下降，尤其是第4次反应下降明显。

8、关键宇：膨胀石墨，复合材料，磁性材料，铬污染，纳米钯催化剂IIABSTRACTREDUCTIoNOFHEXA～ALENTCHROMIUM