钯基多组元纳米颗粒阳极电催化剂性能研究

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1、万方数据声明尸明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：起堡鸯日期：兰!笙≤：笙关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保

2、存学位论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：盎垡眺望!笙：么：丝导师签名：日期：沙／缈f．歹万方数据太原理_L大学硕士研宄生学位论文钯基多组元纳米颗芸茎电催化剂性能一y2693550693b窆u一摘要．一针对金属钯在碱性环境中对甲醇和乙醇有较好的催化活性，且在酸性环境中对甲酸有较高的催化活性，本论文拟以钯基催化剂为研究基础，进一步对其进行微结构与化学成分的修饰，研究该

3、过程中，探究了钯基复合催化剂的微结构演化及其对电催化活性的影响规律。本论文中采用的方法为多组元化，即制备多组元合金纳米颗粒催化剂，通过添加的过渡金属元素与钯产生协同作用，或通过添加金属元素的腐蚀溶解增大活性金属的活性表面积来提升活性。具体研究内容为，利用液相还原法制备了三组对照样品，借助X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)、能量色散X射线光谱仪(EDX)、X射线光电子能谱仪(XPS)、循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)对制备的多组元纳米颗粒催化剂进

4、行了形貌分析、成分分析、催化活性分析及稳定性分析，研究了不同组合的添加金属元素对钯催化活性提高的效果，并分析了相应的机理。第一组实验样品为碳纳米管负载的钯、钯锡、钯铜及钯锡铜(Pd／CNTS、PdCu(1：1)／CNTs、PdSn(1：1)／CNTs、PdCuSn(1：1：1)／CNTs)纳米颗粒催化剂。研究发现，在钯中分别添加金属元素锡和铜时，对甲醇、乙醇和甲酸的催化活性有明显提升作用，并且铜对于甲醇催化活性提升更明显，而锡对于乙醇催化活性提升更显著。通过CV和实验前后EDX结果对比发现，锡和铜

5、有着明显不同的促进催化活性机理：锡与钯结合存在明显的协同促进作用，而铜的添JJtJ贝J是通过催化过程中的部分溶解使得表面活性钯的活性面积进一步增大而提升催化活性。当两种元素同时添加到钯中时，三组元PdCuSn／CNTS表现出对甲醇、乙醇及甲酸更高的催化活性和稳定性。第二组实验样品为碳粉负载的钯锡、钯锡钴、钯锡镍及钯锡银(PdSn(1：1)／C、PdSnCo(2：2：1)／C、PdSnNi(2：2：1)／C、PdSnAg(2：2：1)／c))纳米颗粒催化剂。以PdSn合金为基础，分别以Co、Ni、A

6、g为添加元素，我们发现，其中Ag与PdSn起到了很好的协同作用，在四种催化剂中表现出最高的催化活性和稳定性。XPS结果显示催化过程中，表面的Ni和Co原子明显溶解而Ag没有溶解。第三组实验样品仍以碳粉负载的PdSn为基础，直接添加具有明显催化活性的贵金属Pt。通过调查研究发现，通过Pt的加入，PdSn催化剂也能在酸性环境中对乙醇发生万方数据太原理工大学硕士研宄生学位论文明显的催化氧化，并在酸性环境中表现出更好的CO氧化能力，其催化活性和稳定性进一步得到提高。关键词：钯基电催化剂；燃料电池；合金化；

7、有机小分子；循环伏安法万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文RESEARCHOFBn寸ARYANDTERNARYPD—BASEDNANOPARTICLESASANODICCATAI』ySTSABSTRACTAspalladium(Pd)showshighcatalyticactivitytowardmethanolandethanolelectro-oxidationinalkalinemediumandformicacidelectro-oxidationinacidmedium，researc

8、hersalwaysdecoratepalladiumtofindnewcatalysts．OneofthemostcommonwaysistosynthesizePd-basednanoparticlecatalysts．TheadditionaltransitionelementsobviouslyincreasetheactivityofthecatalyststhroughsynergisticeffectorbyleachingawaytOenlargetheelectr