Fe-Cu复合催化剂催化CO2加氢制备液态烃的研究.pdf

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1、笼：j4卷粥端潮坦匕置j托l20i}鸳8闷lj{；}ji鲫·61·Fe-Cu复合催化剂催化CO2加氢制备液态烃的研究杨铮，丁冉冉，华德润，刘吉，陈宇，吴玉龙(清华大学核能与新能源技术研究院，北京100084)摘要：采用共沉淀法制备了一系列复合催化剂Fe—Cu—A1一K，并对这些复合催化剂加氢催化c0，制备液态烃的催化性能进行了研究；通过XRD、TEM、BET、H2一TPR和CO2一TPD等分析方法对催化剂进行了表征。研究结果发现，cu渗人到了Fe的晶格内，cu的加入有助于催化剂比表面积的增加和CO吸附量的提高，并促进了催化剂的还原过程

2、。催化性能测试结果表明：在300~C、2MPa、空速2000mS／[g(cat．)·h]和H2／CO2摩尔比为3的条件下，cu的加入有助于获得较高的催化活性和油相产率，并有利于油相中碳链较长的液态烃的生成。当cu质量分数为6．6％时，催化效果最好，转化率为34．58％，c6+选择性为29．26％，油相产率为1O．7mg／[g(cat．)·h]。关键词：CO2加氢；液态烃；铁基催化剂；铜助剂中图分类号：0643．38文献标志码：A文章编号：0253—4320(2014)08—0061—06Productionofliquidhydroc

3、arbonsfromCO2catalytichydr0genatjOnprocessoverFe—CucompositecatalystYANGZheng，DINGRan—Fan，HUADe—z，LIUJi，CHEN，一long(InstituteofNuclearandNewEnergyTechnology，TsinghuaUniversity，Beijing100084，China)Abstract：AseriesofcompositeFe’Cu—A1一KcatalystswithdifferentCucontentareprep

4、aredbyco—precipitationmethod．ThehydrogenationofCO2toliquidhydrocarbonsisinvestigated．ThecatalystsarecharacterizedbyXRD，TEM，BETsurfacearea，H2一TPRandCO2一TPD．TheresuhsshowthattheCuhasdopedintotheFe2O3crystals．TheadditionofCuincreasestheSurfaceareaandCO2adsorptioncapacity，a

5、swellaspromotesthereductionofthecatalysts．Thereactiontestisundertheconditionof300~C，2MPa，2000mg／[g(cat．)·h]ofspacevelocityand3ofn(H2／CO2)．WhenCucontentis6．6％，thecatalystshowsthebestcatalyticperformance．Theconversionandselectivityofcare34．58％and29．26％，respectively．Theoil

6、yieldis10．7mg／[g(eat．)·h]．Keywords：CO2hydrogenation；liquidhydrocarbon；Fe—basedcatalyst；Cu—promotedcatalystCO结构稳定，键能非常高，其利用一直是研究氢催化的相关催化剂都是在FTS反应催化剂的基者们关注的重点。目前，催化加氢是CO：转化和利础上进行改进得到。目前，涉及到的CO，加氢主要用最有效的途径之一。有关CO：加氢催化的转化采用Fe基催化剂，尤其是Fe—Mn催化剂，研究结果多以合成甲醇、二甲醚和低碳烯烃等为主，这些物质表明，Mn

7、的加入可以获得较高的低碳烯烃选择还需要通过MTG(甲醇／二甲醚制汽油)和烯烃聚合性-8]。此外，助剂Cu可以有效地促进Fe，0的还等后续反应过程来合成燃油，这些制备过程步骤繁原和碳化，cu的加入有利于CO加氢生成液琐、工艺复杂，从而限制了CO的转化与利用。CO态烃卜12]。Herranz等¨。。使用Fe～Mn—Cu—K催化加氢催化一步法合成液态烃类作为燃油可以克服上剂用于CO：加氢催化，结果表明CO转化率为述工艺的不足，但迄今为止，有关CO一步制液态21．8％，C～c烃类选择性为23．3％；Gnanamani烃的研究相对两步法要少得多

8、¨。等¨以Fe—si—Cu—K为催化剂，得到CO，转化率CO：加氢一步法生成烃类的反应过程，一般是为19．7％，链增长概率(C～C。)为0．75；Lee等先经过逆水煤气变换反应(RWGS)生成CO，然后通采用Fe—Cu—