Ni-CuCeO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应.pdf

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1、第27卷第7期催化学报2006年7月Vol.27No.7ChineseJournalofCatalysisJuly2006文章编号：0253-9837（2006）07-0567-06研究论文：567!572Ni-Cu／CeO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应张保才，李勇，蔡伟杰，唐晓兰，徐奕德，申文杰（中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，辽宁大连116023）摘要：研究了Ni-Cu／CeO催化剂在乙醇水蒸气重整反应中的催化性能.以具有高比表面积的CeO为载体，用沉积沉淀法制22备了一系列不同担载

2、量的Ni，Cu双组分催化剂，采用X射线衍射、程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂的晶相组成、还原性能和形貌进行了表征.结果表明，CuO，NiO和CeO的相互作用明显改善了NiO的分散.适量CuO的加入使NiO分散2度增大，颗粒明显变小，从而使催化剂具有更好的催化性能，但过多CuO的加入反而降低了催化剂的活性.Ni和Cu的催化性能差异较大，Ni具有优异的断裂C-C键性能，在低温下即可实现乙醇的完全转化，而在高温区则具有很好的甲烷重整性能，可获得很高的氢气产率；Cu在低温区倾向于使乙醇脱氢生成乙醛以及进一步脱

3、羰基生成丙酮，在高温区也具有一定的乙醇裂解性能.关键词：镍；铜；氧化铈；乙醇；水蒸气重整；氢中图分类号：O643文献标识码：ASteamReformingofethanoloverNi-Cu／CeO2Catalyst!ZHANGbaocai，LIYong，CAIweijie，TANGxiaolan，xUYide，SHENwenjie（StatekeyLaboratoryofCatalysis，DalianinstituteofChemicalphysics，TheChineseacademyofScien

4、ces，Dalianll623，Liaoning，China）Abstract：ThecatalyticperformanceofNi-Cu／CeO2catalystforhydrogenproductionfromethanolsteamreform-ingwasinvestigatedwithrespecttotherolesofnickelandcopper.Thestructureandsurfacecharacteristicsofthecatalystweremeasuredbytempera

5、ture-programmedreduction，X-raydiffraction，andtransmissionelectronmicroscopy.ItwasrevealedthattheinteractionsamongCu，Ni，andCeO2greatlyimprovedthedispersionofNiparticlesandconseCuentlyenhancedthecatalyticactivity，buttoomuchcopperdecreasedtheactivityofthecat

6、a-lyst.NiwasmoreeffectiveinthecleavageofC-CandC-~bondsthanCu，andthusethanolwasentirelycon-vertedevenatmuchlowertemperatures.Additionally，Nialsoexhibitedexcellentmethanereformingcapabilityathighertemperatures.Cufavoredthedehydrogenationofethanoltoacetaldeh

7、ydeandwater-gasshiftreactionatlowtemperatures，andonlyshowedlimitedabilityforethanoldecompositionathightemperatures.Keywords：nickel；copper；ceria；ethanol；steamreforming；hydrogen氢气作为清洁、高效的二次能源将广泛用于移等副产物的生成会降低氢气的产率，需要在高温条动和中小型燃料电池的发电.乙醇的重整制氢具有件下才能将这些中间产物完全转化.

8、为了避免催化能量密度高和环境友好等特点，因此引起了众多关剂的烧结和增加能耗，开发具有高催化性能的催化注［1］剂是关键.国内外许多研究小组的工作［3!8］表明氧.热力学分析表明乙醇水蒸气重整制氢（C~）完全可行，而且化物担载的过渡金属和贵金属催化剂对该反应具有3C~2O~+3~2O"2CO2+6~2容易达到较高的氢气收率［1，2］.但乙醛、丙酮和甲烷较高的活性和氢气选择性，其中Ni催化剂被认为具收稿日期：2005-12-05.第