探析反应与吸附耦合的乙醇水蒸气重整制氢

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1、北京化工大学硕士学位论文反应与吸附耦合的乙醇水蒸气重整制氢姓名：郭芳林申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：罗国华20080531摘要反应与吸附耦合的乙醇水蒸气重整制氢本文采用壳聚糖螯合，浸渍法制备了Ni／A1。O。催化剂，考察了制备条件及反应条件对于此催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢性能的影响。同时也考察了以浸渍与机械混合的方式加入碱性金属氧化物后对催化剂反应性能的影响。同时对此催化剂进行了比表面测试，X射线衍射与热重测试。研究发现，制备条件对催化剂的催化性能有较大影响。壳聚糖与硝酸铝的质量比为1：3制作的载体晾干后，600℃2h时焙烧，采用浸渍法，以1

2、0％(镍的质量分数)的硝酸镍浸渍，静置24h，120℃烘干8h，550℃焙烧1h，随后于反应器中程序升温至650℃(程序升温10℃／min)还原活化1h时，催化剂的选择性与活性较好。反应时，温度为500℃，水醇比为4：1，空速为9．6h1时，H。的选择性为66．6％，原料中乙醇的转化率为100％，C0的选择性为4．2％，CH4的选择性为12．9％，CO：的选择性为16．3％。加入碱性吸附剂的催化剂制备过程中分别以机械混合法(MgO与Cao含量分别为10％与90％)与浸渍法(MgO与caO含量分别为5％与10％)加入不同含量的碱性金属氧化物的反应结果均没有达

3、到预期的结果，同时经比较，CaO显然不适合做吸附剂。催化剂的表征表明，10Ni／Al。O。的氧化态，氧化镍高度分散在载体表面，还原后，单质镍有微晶出现。反应时，氧化镍与单质镍共同作用来催化乙醇的水蒸气重整，且两者之间存在着一个适当的比例。负载活性组分北京化工大学硕士学位论文后，’孔的比表面，孔径，孔容都减小，可能是载体负载镍后经再次焙烧导致微粒进一步团聚所造成的。关键词：乙醇水蒸气重整制氢，Ni／A1203，MgO，CaO，壳聚糖Ⅱ摘要HYDRoGENPRoDUCTIoNFo剐METHANoLSTEAMREFoRMINGTHATCHELATEDWITHRE

4、ACTANDABSoRBTIoNAbstractIntbjs撕icle，Hydrogenproductionf酌methanolsteamrefomlingoVerNi／A1203catalystwhichwaspr印aredbychelatedwimchitsanandImpregnationwasiIⅣestgated．Reactionef．feCtwithdif．ferentw∞侮ofpr印arationandreactionconditionwereres6arched．AndbasicoxidewerejoinediIlbyimpregnatio

5、nandmixed，thenwhosereactionef．fectw硒reseached．Atlast，speCificsurfIaCe，Xradialdif的ction，andthemen：1109ravim-etricanaly．sis9nNi／A1203wasperfomled．TheconditionOfpreparationhadamarkedinfluenceoncatalyst‘sen’ection．C确erwasairedatambient、temperaturewhichtheproportionofalunlilliumnitrate

6、a11dchitosanwas3．Thenitwascalcinedat600℃for2hours．Niwhoseweightratewas1O％wasloadedbyinlpregnationwithnickelnitrate．TheiInpregnatedcatalystwasplacedinairfor24h，anddriedat120℃m北京化工大学硕士学位论文for8h，thencalcinedat550℃forlh．Inmejcixed_bedfeactor，也ecatalystw2usreducedat650℃。for1h．Inthiscir

7、Cs，theaCtiVityandselectiVityofcatalystwasideal．Ⅵmenthereactiontemperaturewas500℃，themolarratioofwaterandethanolwas4，andspacevelocitywas9．6h～，selectivityofH2was66．6％，ethanoltranslatedcompletely，selectiVityofC0andCH4were4．2％a11d12．9％，andselectiVityofC02was16．3％．Basicoxidewasjoinedas

8、sorbentinbymixed(wei曲tratioofMgOa