煤灰中高岭石熔融性的密度泛函理论研究.pdf

《煤灰中高岭石熔融性的密度泛函理论研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、上海理工大学学报第38卷第1期J．UniversityofShanghaiforScienceandTechnologyVoI．38No．12016文章编号：1007—6735(2016)O1—0076—05DOI：10．13255／j．cnki．jusst．2016．01．013煤灰中高岭石熔融性的密度泛函理论研究许鲁霞，杜梅芳，李瑞连，江健(卜海理工大学理学院，L海200093)摘要：选出两种复盐，熔融温度高的高岭石和熔融温度低的含钾高的微斜长石．以第一性原理的密度泛函理论(DFT)和量子化学从头算法为理论基础，结合PW91算法和广义梯度近似(GGA

2、)，对煤灰中高岭石和微斜长石的反应活性进行计算，然后分析它们的最高能量占据轨道(H0MO)、最低空轨道(LUM0)、态密度和Milliken布局数．计算结果表明：高岭石轨道的能级差△E较大、化学活性低，高温脱水后生成莫来石，莫来石的结构比较稳定；高岭石脱水后易和电子接受体反应，不易和电子给予体反应，K作为电子接受体进入高岭石晶格变成微斜长石，煤灰熔融温度降低．关键词：量子化学；高岭石；反应活性；微斜长石；煤灰中图分类号：0641文献标志码：ADensityFunctionalTheoryRegardingtheMeltbilityofKaol1ilnit

3、einCoalAshXULuxia，DUMeifang，LIRuilian，JIANGJian(CollegeofScience，UniversityofShanghairSc~eltcendTechnolwy，Shangh,a200093，m?n)Abstract：Twokindsofdoublesaltswereselected：kaolinitewithhighmeltingtemperatureandmicroclinerichinpotassiumwithlowermeltingtemperature．Thereactionactivityof

4、kaoliniteandmicroclinewascalculatedbasedonthedensityfunctionaltheory(DFT)ofFirstPrincipleandthequantumchemistryabinitiocalculationbyusingthegeneralizedgradientapproximation(GGA)andthePW91algorithm．Thenthehinghestoccupiedmolecularorbita1．1owestunoccupiedmolecularorbital，densityofs

5、tatesandMillikenpopulationofkaoliniteandmicroclinewereanalyzed．TheresultsshowthatthevalueofenergyleveldifferenceAEofkaoliniteisquitelargewhichreducesthechemicalreactionactivityandmulliteformsafterkaoliniteloses0molecularinhightemperature．Itiseasyforkaolinitetoreactwiththeelectron

6、acceptorwhenitlosesH20molecular，whileitiSdifficultforkaolinitetoreactwiththeelectrondonor．KaolinitebecomesmicroclinewhenKasanelectronaccepterentersintothecrystallatticeofkaolinitelosingH，0molecularwhichlowersthemeltingtemperatureofcoalash．Keywords：quantumchemistry；kaolinite；react

7、ionactivity；microcline；coalash收稿日期：2014—10—3O基金项目：国家自然科学基金资助项臼(51276212)第一作者：许鲁霞(1991一)，女，硕士研究生．研究方向：煤灰中矿物质的第一性原理计算研究．E—mail：xulux【)802㈣163．corn通信作者：杜梅芳(1959一)，女，副教授．研究方向：凝聚态物理．E—mail：dumeif@163．com第1期许鲁霞，等：煤灰中高岭石熔融性的密度泛函理论研究准东煤是我国近几年发现的大型煤田，它的预解决结渣问题提供理论基础测储量已经达到了将近4000亿t，是新疆及周边

8、地区的主要煤源[1]．但是，由于准东煤高水分、钠钾盐1实验与计算方法含量高的特殊