甲醇芳构化中催化剂酸性对脱烷基、烷基化和异构化反应的影晌.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebaoJuneActa．一C．Sin．2013，29(6)，1281-1288l28l[Article】doi：10．3866／PKU．WHXB201304101www．whxb．pku．edu．ell甲醇芳构化中催化剂酸性对脱烷基、烷基化和异构化反应的影响张金贵’骞伟中汤效平沈葵’王彤黄晓凡。魏飞’(清华大学化工系，北京市绿色反应工程与工艺重点实验室，北京100084；华电煤业集团有限公司煤化工事业部，北京100031)摘要：在Zn／P亿SM．5催化剂上研究了甲醇、二甲苯、甲苯和甲醇等不同进料下芳烃产品分布随反应积

2、碳的变化，发现催化剂积碳对芳构化反应、脱烷基反应和烷基化反应的影响不同．在不同硅铝摩尔I；l~(Si／AI比)和Zn负载量的Zn／P／ZSM．5催化剂上进行甲醇转化，考察催化剂酸性位点强度、密度和类型与芳烃收率和产品分布之间的关系，发现当强酸位点酸密度下降时，脱烷基反应最先被抑制，其次是芳构化反应和异构化反应，而烷基化反应却不受影响．在Si，Al比为14，3％()Zn负载量的Zn／P亿SM．5催化剂上可得到75％左右的芳烃收率，二甲苯收率在35％左右，具有重要的工业应用前景．关键词：甲醇：ZSM-5分子筛：芳构化：脱烷基：烷基化；异构化中图分类号：0643

3、InfluenceofCatalystAcidityonDealkylation，IsomerizationandAIkylationinMTAProcessZHANGJin-Gui’QIANWei—Zhong’’TANGXiao—Ping’_SHENKuiWANGTong’·HUANGXlaD—FanWEIFei’(。Beo'ingKeyLaboratory0厂GreenReactionEngineering＆Technology,Department0厂ChemicalEngineering,TsinghuaUniversity,Beijing1000

4、84,R．China；CoalChemicalIndustryDivision．HuadianCoalIndustryGroupCo．Ltd．，BeUing100031PR．China)Abstract：Relationshipbetweenaromaticsdistribution，intheprocessofmethanoltoaromatics(MTA)。andtheconversionofmethanoIandthecatalystaciditywasinvestigatedoveraseriesofZniP亿SM．5catalystswithdi

5、fferentSi，AImolarratiosandzincloading．Tounderstandthecontributionofaromatization．jsomerization，dealkylationandalkylationreactivityofthecatalysttothearomaticsdistribution，cokedepositiondegreeofZn／P／ZSM一5catalystwastailoredasusingdiferentfeedstocksincludingmethano1．xyleneorthemixtur

6、eofmethanoIandtoluene．Withthecokedeposition．theamountofdifferenttypesofacidicsitesofcatalystvariedsignificantly，characterizedbyNH3-temperatureprogrammeddesorption(NH3一TPD)andpyridine—infraredmethods．Aromatization。dealkylation，alkylation。andisomerizationshowedsensitivitytoareductio

7、ninthedensityofstronglyacidicsites．Dealkvlationreactionwaspreferentiallyinhibitedjustbyslightlydecreasingthedensityofstrongacidsites．However，aromatizationandisomerizationreactionwereinhibitedonlywhenthedensityofstrongacidsiteswassignificantlydecreased．1nallcases。alkylationwasfound

8、lObeuninfluencedbyacidicsitedensi