甲烷部分氧化过程中强制振荡的动力学Monte Carlo模拟.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao)NovemberActaP．一Chim．Sin．2014，30(11)，2009-20142009[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201409091www．whxb．pku．edu．cn甲烷部分氧化过程中强制振荡的动力学MonteCarlo模拟任秀彬周安宁章结兵(西安科技大学化学与化工学院，西安710054)摘要：为了有效控制动力学振荡行为以提高反应的转化率，利用MonteCarlo方法研究了甲烷催化部分氧化过程中的强制振荡行为，探讨了原料气周期性变化对振荡动力学和转化率

2、的影响．研究表明原料气周期性变化不仅可以有效调控振荡的动力学行为，产生如短周期振荡和双峰振荡等特殊动力学过程，而且还可以提高反应的转化率．当强制过程的周期从T／3增大到2『(7-为自发振荡过程的平均周期)，振荡过程从短周期振荡变化为双峰振荡．对反应过程中CO的转化率进行了计算，结果表明原料气周期性变化可以有效提高反应的转化率．振荡动力学的改变和转化率的提高主要是因为强制振荡过程使得催化剂表面发生了从氧化态向还原态的转变．关键词：MonteCarlo模拟：强制振荡：甲烷部分氧化中图分类号：0643AKineticMonteCarloSimulat

3、iononForcedOscillationsofMethanePartiaIOxidationRENXiu-Bin‘ZHOUAn-NingZHANGJie—Bing(CollegeofChemistryandChemicalEngineering,Xi'anUniversityofScienceandTechnology,Xian710054，R．China)Abstract：TocontrolthekineticosciIlationsforthepurposeofobtainingahighconversionrate．externalf

4、orcingofmethaneoxidationonmetalcatalystswasstudiedwithkineticMonteCarlosimulations．Theinfluenceofcompositioncyclingofthefeedonthedynamicsandconversionratewasinvestigated．Theresultsshowedthatthecompositioncyclingoffeedcannotgiverisetodifferentkineticbehavior，suchasshortperiod

5、sordouble—peaks。butdoesbringaboutahigherconversionrate．1twasshownthatwithforcingperiodsfr0m773to27-(7_istheaverageperiodofautonomousoscillations)．theoscillationschangedfr0mshortperiodsandsinailamplitudestotypicaIdouble—peakoscillations．Theconversionratecanalsobecalculated．an

6、dtheresultsshowedthatthemeanconversionwasslightlyhigherwithforcedoscillations．Thechangingofthekineticscanbeattributedtophasetransitionofthemetalcatalystsfromtheoxidizedsurfacetoapartiallyreducedstate．KeyWords：MonteCarlosimulation；Forcedoscillation；Partialoxidationofmethane1l

7、ntroductioncobalt，andnickel／chromiumalloy．‘TheanalysisofoscillatoryTheoxidationofmethaneonmetalcatalystscanresultinbehaviorcanpresentvaluableinformationabouttheintrinsicpartialoxidationtosyngas(COandn2)，whichismostlyusedformechanismsofcatalyticreactions．Besides．itispractical

8、tousesynthesisofchemicalmaterials，forexamplemethano1．Ithasbeenoscillationst