金属铂表面气体行为的动力学monte carlo模拟

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1、北京化工大学硕士学位论文金属铂表面气体行为的动力学MonteCarlo模拟姓名：胡瑞申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：汪文川;黄世萍20050530金属铂表面气体行为的动力学MonteCarlo模拟摘要本文的研究工作包括两个部分：铂(1，1，1)面水生成反应的动力学MonteCarlo(KMC)模拟；铂(111)面乙烷吸附的KMC模拟。催化反应对于工业的重要性是不言而喻的，作为催化反应的重要一环，气体在表面的吸附行为的实验和理论也受到很多关注。分子模拟可以在微观层次给予直观的感受并产生预期的结果，成为重

2、要的研究方法。在铂表面的水生成反应机理中引入吸附氢原子的扩散的影响，假设了原子在表面不同活化位置的吸附，解吸附和相互反应的行为，用KMC方法模拟了铂(1，1，1)表面上水的生成反应并讨论了吸附氢原子的扩散对反应过程的影响。研究表明，在覆盖率较低，反应速度较大的时候，扩散的影响加剧，导致了实验与均相理论的差异。本文假设乙烷分子在铂表面的吸附过程，结合KMC方法的特点，引入吸附在表面的乙烷之间的作用力的影响，用KMC方法模拟其低温吸附过程。对程序升温脱附(TPD)实验进行的模拟表明，吸附乙烷之间的作用对解吸过程的重

3、要性。用径向分布函数峰位和定义的(2×2)有序结构参数研究了模拟得到的结构与理想(2×2)结构，并与实验的低能电子衍射(LEED)图样进行了对比。相比(2×2)结构，模拟得到的结构更接近实验。计算不同温度下的表面的有序结构参数表明，低温有利于(2×2)结构的形成，这一现象也解释了LEED实验低温条件的必要性。117K条件下模拟得到了吸附岛，对成岛现象的模拟表明，由于岛的边界没有吸附分子的约束，岛内结构与吸附饱和的表面有所不同，且随着温度的降低，岛边缘呈圆形。关键词：动力学MonteCarlo，模拟，扩散，吸附分

4、子间作用力，吸附结构GASPATTERNSoNTHEPTSURFACESTUDIEDBYKINETlCMoNTECARLoABSTRACTThethesiscontainstwopans．OneisthekineticMonteCarlosimulationofwaterformationonthePt(111)surface，theotheristhekineticMonteCarlo(KMC)simulationoftheadsorptionpattemofethaneonthe蹦l11)surfaceCa

5、talysisreactionissignificantforindustry．Beinganimportantstepinheterogeneouscatalysisreactions，theadsorptionpaRemofthereactantgasmoleculesonthesurfacesattractsmuchattention．Offeringdirectperceiveanddescriptionatmicro—scaleandbringinganticipationofproperty,mol

6、ecularsimulationbecomeanimportantmethodtoinvestigatethemicro—pattern．Takingaccountofthediffusionanddistributionoftheadatoms，weinvestigatedtheprocessofwaterformationonthePt(111)surface．Theinfluenceofadatomdiffusionontheprocesswasdiscussed．Itindicatedthatthein

7、fluenceoflimiteddiffusionisenhancedwhenthereactionrateishighandthecoveragelow．Theinfluenceresultsinthederivationofexperimentandhomogeneoustheory．TheprocessoftheethaneadsorptiononPt(111)surfaceatlowtemperatureswasstudiedbyKMC．TheprocessofTimeProgrammedDesorpt

8、ion(TPD)wassimulated．anditindicated曲aftheinteractionofadsorbedparticlescrucialforthedesorptionprocess．Usingpeaklocationofradialdistributionfunctionanddefined(2×2)configurationparameter，weinvesti