煤焦表面官能团对甲烷裂解的影响.pdf

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1、第44卷第6期燃料化学学报Vo1．44NO．62016年6月JournalofFuelChemistryandTechnologyJun．2016文章编号：0253·2409(2016)06-0661-07煤焦表面官能团对甲烷裂解的影响魏玲，，武应全，赵建涛，谭猗生(1．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西太原0300012．中国科学院大学，北京100049；3．太原学院环境工程系，山西太原030032)摘要：采用石英管固定床反应器，考察了1123K，CH／N：：1：4的状态下，煤焦表面官能团对甲烷裂解的影响。煤焦表面主要

2、含有羟基、羰基和醚键等官能团，分别通过氢氧化钡、苯肼和碘化氢溶液对煤焦表面进行化学处理，除去煤焦表面相应的官能团，研究处理后煤焦的催化活性，得出煤焦中官能团对甲烷裂解的影响。氢氧化钡处理煤焦后，煤焦中部分羟基被氢氧化钡消耗，甲烷初始转化率和氢气初始收率分别为90．5％和65．2％，说明煤焦中的羟基不利于甲烷的裂解。通过苯肼处理煤焦中羰基并使之转化，甲烷初始转化率和氢气初始收率分别为55．4％和42．9％，说明煤焦中的羰基对甲烷裂解有利。碘化氢处理煤焦后，煤焦中的醚键转化成羟基，甲烷的转化率和氢气收率都明显下降，说明醚键的存在对甲烷裂解同样有

3、利。随着反应时间的延长，甲烷的转化率和氢气的收率降低，催化剂逐渐失活。反应前后煤焦电镜扫描照片表明，甲烷裂解生成的积炭沉积在煤焦表面，堵塞煤焦的孔道，煤焦的比表面积减小，催化活性降低。关键词：褐煤焦；氢；甲烷裂解；官能团；催化活性中图分类号：TQ544文献标识码：ARoleofcoalsurfacefunctionalgroupsinmethanecrackingoverdifferentcharsWEILing，，WUYing—quan，ZHAOJian—tao，TANYi—sheng，(1．StateKeyLaboratoryofCoa

4、lConversion，InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，China；2．UniversityofChineseAcademyofSciences，BeOing100049，China；3．TaiyuanUniversity，DepartmentofEnvironmentalEngineering，Taiyuan030032，China)Abstract：MethanecrackingwasstudiedoverasetofXiaolongtan1

5、ignitecharsinafixedbedreactoratl123KandatmosphericpressurewithamixtureofCHd／N，(1：4)．ThecharswereobtainedbypyrolyrsisofrawXiaolongtancoalinnitrogenatl173Kfor30mininafixedbedreactor．Themainfunctionalgroupsincoalcharwerehydroxylgroup，carbonylgroupandetherbondandsoon，whichcanb

6、eprotectedbydippingthecharintosolutionsofbariumhydroxide，phenylhydrazineandhydrogeniodide．respectively．Thecatalyticactivityofcoalcharstreatedbybariumhvdroxidewaslowerthantherawchars．whilethatofthecharstreatedbypheny1hydrazineorhydrogeniodidewerehigher．Hydroxyinthecoalcharw

7、asexpendedbyBa(OH)．Theinitialmethaneconversionwasachievedatabout90．5％fortheBa(OH)，treatedcharwithequivalent．volumeimpregnation．Thecorrespondinghydrogenyieldwasatabout65．2％．Thecarbonylgroupofthecoalcharwasreducedbyphenylhydrazine，withthemethaneconversionandhydrogenyieldabou

8、t55．4％and42．9％．respectively．Themethaneconversionandhydrogenyielddecreased。whiletheetherbo