煤与甲烷共转化过程基础研究煤焦对甲烷裂解的影响

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1、密级：中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences博士学位论文作者姓名：夔验指导教师：韭壅扭巫究虽生国科堂院出酉堪炭丝堂研究匮婆猹生研究员生国科堂院出酉堪炭丝堂硒究匮学位类别：王堂簋±学科专业：丝堂工艺培养单位：生国型堂陵出酉堪炭化堂班究匮二零一二年十月一苓一一平T月FoundationalStudyonMethaneandCoalC0．conversionto■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■●■●---------一ll-■■●●■■■■■■■■■■■■■■■■●■■■■■■■■●■■●■

2、■■■■●■■■■■■■■●■■■■■■■●■■■■●●■●■■■■■■■■■■■■■■■■●■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■■_．ProduceHydrogen--MethaneCrackingontheCoalCharByWeiLingADissertationSubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofDoctorofPhilosopyStateKeyLaboratoryofCoalConversionI

3、nstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciencesShanxi，Taiyuan，P．R．Chinaoct．2012致谢致谢在论文就要搁笔之时，首先要衷心感谢导师张东柯院士和谭猗生研究员五年间在论文工作中给予的悉心指导；在生活中给予的无微不至的关怀和照顾。从考研时的慕名而来到如今依依不舍的毕业离开，在两位老师的帮助下，我在各方面都有了很大的提高。两位导师老师严谨的治学态度、活跃的科学思维、忘我的敬业态度、精益求精的学者风范和对科学敏锐的洞察力以及对科学问题坚忍不拔的追求精神，对待学生孜孜不倦的教诲与激励，对科研前景的高瞻远瞩

4、都深深感染了我。在论文工作即将结束之际，谨向张老师和谭老师表示崇高的敬意和诚挚的谢意!韩怡卓研究员为本论文研究指引了方向，他学识渊博、态度严谨、思想活跃，使作者受益良多，在这里表达由衷的感谢。感谢房倚天研究员，赵建涛副研究员，吴晋沪研究员以及气化室所有的老师，在工作中给予的帮助。相逢似昨日，别离在此时，精彩的研究生生活即将划上圆满的句号。五年的博士生涯中，许多人为作者提供了宝贵的帮助，在论文工作过程中，902组的工作人员解红娟、张清德、潘俊轩、杨彩虹、赵霞、柳玉琴、张涛、张俊峰、王晓星、田数娥在实验中给予的热心帮组与大力支持；感谢同师学友李剑、贾庆龙、马胜利、宋法恩、

5、孙来芝、户倩倩、满建明、刘广波、武应全、白云星、寇永利、庞飞、汤小波、田少鹏等，在学习、工作、生活等方面的关心与帮助；同时感谢气化室的方慧斌、涂峰、郭晋菊在实验上给予的帮助；感谢同学张文娟、张书翠、职国娟、郭晓宁、陈垒⋯⋯和你们一起度过的研究生生活充满了美好的回忆；感谢研究生部的梁萍、王娜、原辉、韩丽娜、孔鹏、尹刚、訾丽萍等老师在学习和生活中给予的关心和帮助。煤转化国家重点实验室、气化室、图书馆、物资处、科研处、财务处等部门为作者提供了诸多便利，在此向他们表示诚挚的谢意。最后，特别感谢我的父母，没有他们的辛苦劳作和支持鼓励，我难以完成博士学位，他们的理解和关心是我不断

6、进取的动力；感谢我吃苦耐劳的哥哥，一直默默地支助我完成学业；感谢丈夫在我求学过程中给我带来的温馨和鼓励。最后，感谢为评审本论文而付出辛勤劳动的全体专家学者!谨以此论文感谢所有帮助过我的老师、亲人、朋友和同学!魏玲二零一二年十月摘要煤层气俗称瓦斯，是与煤伴生、共生的气体资源，蕴藏量极为丰富。其主要成分为甲烷，是一种洁净能源。煤炭开采过程中，每年有大量的煤层气未经处理而被排放到大气中，既浪费资源，又增加了温室气体的排放。因此开发利用煤层气不仅可从根本上防止煤矿瓦斯事故的发生、改善煤矿安全生产，还可有效利用碳资源，变害为宝。把煤炭开采过程中产生的煤层气有效利用，在一定程度上

7、改善我国能源结构，增加洁净的气体能源，弥补我国常规天然气在地域分布和供给量上的不足。甲烷裂解能减少矿井瓦斯的排放，因此具有重要的经济和社会效益。甲烷的化学性质稳定，所以甲烷裂解工艺中大多采用催化剂催化甲烷裂解制氢。传统的甲烷裂解催化剂主要有金属催化剂和碳质催化剂。其中金属催化剂的研究较多，如Co、Ru、Ni、Rh、Pt、Fe等，但是在反应过程中催化剂很容易因为积碳失活。除去积碳的方法有多种：如燃烧积碳，水蒸气气化等，然而在除去积碳的过程中会产生C02，这样增加了后续处理费用，而且金属催化剂比较昂贵，难以回收。为此中国科学院山西煤炭化学研究所以煤和甲烷