煤与生物质共气化制甲烷的基础研究

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1、密级：中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences硕士学位论文作者姓名：割园查指导教师：生丝遮硒塞虽主国型堂陵出酉堪越丝堂班窒逝煞查建副硒窒虽主国型堂医出酉堪越丝堂班究逝学位类别：王堂亟±学科专业：化堂工艺培养单位：主国型堂院出酉堪送丝堂硒窒压2013年4月CoalandBiomassByYuanchunLiuAThesisSubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentofther

2、equirementForthedegreeofMasterofEngineeringInstituteofChemistry,ChineseAcademyofSciencesApril，2013致谢值此论文完成之际，感谢我的导师毕继诚研究员在硕士学习期间给予的指导、关心和帮助，正是由于毕老师的辛勤培育，我才圆满完成研究生生涯的学习。攻读硕士学位期间，毕继诚老师、张荣老师、李克忠老师和熊志建老师的亲切关怀、悉心指导和辛勤栽培，使我能够克服困难、顺利完成学业。在选题期间，毕老师以敏锐的学术洞察力和对国内外研究状

3、况的深入了解，对课题选定给予启发性的指导；在课题进展期间，毕老师和李克忠老师随时了解课题进展情况，帮助解决遇到的困难，表现出高超的科学研究和分析解决问题的能力，保证了课题的顺利进行。老师们渊博的学识、丰富的教学科研工作经验、严谨的治学态度、活跃的学术思维和勤奋踏实的作风使我深受感动和鼓舞，是我永远学习的榜样!感谢中国科学院山西煤炭化学研究所房倚天研究员、杨建丽研究员、黄戒介研究员等在论文开题、中期汇报中给予的帮助和指导；感谢研究生部梁萍、原辉、韩丽娜和孔鹏老师在思想、学习和生活上的关心和帮助：感谢图书馆、档案

4、室、分析仪器站、物资办、科技处等所内各部门的大力支持和帮助；感谢新奥科技发着有限公司郑岩、陈兆辉、金亚丹、康守国、刘雷、毛艳东、祖静茹等工程师在实验中的帮助和指导；感谢国家国际科技合作项目对课题的资助。感谢202组所有学友谌世英、张佳丽、郭敏、袁申富、芦涛、李伟伟、张永、盖志科、周娴娴、潘登峰、胡慧敏、樊利霞给予的帮助；感谢202组全体成员对我的关怀与鼓励!感谢我的父母、姐姐在我攻读硕士学位期间的奉献、理解和支持!感谢在预答辩和论文规范审查中各位老师给我提出的宝贵意见!感谢朱义峰、孔晓、蒋兴家、仲凯凯、张冬冬

5、、刘成伟、晋华东等同窗好友的关心和支持。感谢女友焦熙在过去3年时间里对我生活和学业上的照顾和鼓励。最后，感谢各位评委在百忙中抽出宝贵时间评阅我的论文，给予的指导和帮助。刘园春2013年4月摘要近年来，我国天然气消费增长迅速，对外依存度逐年增加，严重威胁了我国的能源安全并将制约我国经济和社会的发展。利用我国丰富的煤炭资源进行煤制天然气，不仅可以有效填补我国天然气市场的供求缺口，而且可以较好的解决煤炭目前利用方式粗放产生的问题。煤直接合成天然气是指煤在较低温度和较高压力下，通过催化剂的催化作用，将煤在气化炉内直接

6、转化为富含CH4的合成气。煤直接合成天然气产业化的难点是催化剂的回收问题，利用碱金属含量丰富的生物质与煤进行共气化，可以降低催化剂的成本，将具有较好的经济效益。本论文以煤和生物质共气化制甲烷为研究目的，以内蒙古不连沟烟煤和农业废弃物高粱秆为研究对象，在固定床反应器中考察了煤与生物质共水蒸气气化反应和甲烷化反应的协同作用及反应特性，并在流化床反应器中考察了接触方式对共气化反应协同作用的影响。通过实验确定了煤与生物质共气化制甲烷的最优工艺条件，为煤和生物质共气化制甲烷的工艺设计提供理论指导。通过以上几方面的研究，

7、主要取得如下结果：1．将高粱秆焦与煤焦按质量比20％、40％、60％、80％进行气化反应实验。高粱秆与原煤在700℃、3．5MPa实验条件下，两者无论采用先制焦后混合还是先混合后制焦的混合方式，在气化反应中都没有观察到协同作用的存在；反应温度提高至800℃，当高粱秆焦混合质量比30％、50％、70％，实验碳转化率比理论计算值分别高10％、4％和2％，可以说明协同作用的存在。这主要是由于：在700℃生物质中的碱金属钾量析出很少，大部分钾仍保留在固相中，生物质中的钾不能迁移到煤焦上，不能催化煤焦气化反应；当反应提

8、高温度至800℃时，生物质中的碱金属钾析出量增多，碱金属钾析出的过程中遇到煤焦起到催化煤焦气化反应的作用，观察到协同作用的存在。2．与固定床实验相比较，相同条件的流化床实验没有观察到协同作用的存在，这主要是由于固定床与流化床接触方式不同造成的。固定床中生物质与煤完全混合，生物质气化过程中析出的碱金属在迁移的过程中会随着水蒸气或载气移动到煤焦表面上，催化煤焦的气化反应；而流化床反应器中，生物质与煤几乎