核-壳结构磁性金属有机骨架材料Fe3O4@UiO-66-NH2的合成、表征及催化性能.pdf

核-壳结构磁性金属有机骨架材料Fe3O4@UiO-66-NH2的合成、表征及催化性能.pdf

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1、第32卷第4期无机化学学报Vo1.32No.42016年4月CHINESEJ0URNAL0FIN0RGANICCHEMISTRY609—6l6核一壳结构磁性金属有机骨架材料Fe304@UiO.66.NH2的合成、表征及催化性能戴田霖,z张艳梅,z储刚,1张静1(辽宁石油化工大学化学与材料科学学院,抚顺113001)(大连民族大学生命科学学院,大连116600)摘要:UiO一66.NH是以Z为金属,以2一氨基对苯二甲酸为配体制备得到的金属有机骨架材料.它是目前报道中具有较高热稳定性和化学稳定性的材料之一。本文以Fe,O为核,以Ui

2、O一66.NH为壳,采用层层自组装方法制备了核一壳结构的磁性金属有机骨架材料Fe04@UiO一66一NH。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM1、扫描电子显微镜(SEM)~氮气吸附等对其进行了表征,并考察了该磁性材料在克脑文盖尔(Knoevenage1)缩合反应中的催化性能。结果表明.该磁性材料Fe04@UiO.66一NH:为核一壳结构,壳层厚度约为100nm,氨基含量为1.70mmol·g~。该磁性复合材料具有Fe30和UiO.66一NH的双重功能,既可以磁性分离,又具有UiO.66

3、.NH的孔结构和催化性能由于壳层材料中Lewis酸性位fZr4十1和碱性基团f.NH2)I~协同催化能力及其壳层的纳米尺寸效应,该磁性材料在Knoevenagel缩合反应中表现出和UiO一66.NH,纳米粒子相当的催化活性。而且.通过磁性分离实现催化剂的多次循环使用后,其结构没有明显变化。关键词:四氧化三铁;金属有机骨架材料;核一壳结构;克脑文盖尔缩合反应;磁性分离中图分类号:0643.3文献标识码:A文章编号:1001—4861(2016)04—609—08DoI:10.118621CJIC.2016.078Core·Shel

4、lMagneticMicrosphereFe3O4@UiO-66-NH2:CharacterizatiOnandApplicationasHeter0gene0usCatalystDAITian-LinZHANGYan-Mei’CHUGang'ZHANGJing(SchoolofChemistryandMaterialScience,LiaoningShiHuaUniversity,Fushun,Liaoning113001,China)(CollegeofLifeScience,DalianNationalitiesUnive

5、rsity,Dalian,Liaoning116600,China)Abstract:Magneticmetalorganicframeworksexhibitbothmagneticcharacteristicsandcatalyticproperties.However,theirapplicationsasheterogeneouscatalystsarestillverylimited.Herein,anovelkindofcore-shellstructuredFe304@UiO一66-NH2hasbeensucces

6、sfullyfabricatedbyalayer—by—layerselfassemblymethodwhichcouldbeusedasanactivebasiccatalystforKnoevenagelcondensation.Inatypicalsynthesis,Fe304nanoparti—calsweresynthesizedbyasolvothermalmethodandthensurfacemodifiedwithmercaptoaceticacid(MAA).Dis-persingtheMAA-modifie

7、dFe3O4microspheresalternatelyinDMFsolutionsofZrC14(10mmol·L一)and2-aminobenzenetricarboxylicacidDMFsolution(10mmol·L)at120℃for2h,Fe304@UiO一66一NH2core—shellstructuredmicrospheresweresuccessfullypreparedasexpected.Itscore—shellstructurewasconfirmedbyXRDandTEMtechniques,

8、compositionbySEM—EDSandtheaminefunctionalityprovenbyIRspectroscopy.Theshellthicknessisabout100nmanditsweightcontentisabout60%.Corre

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