微量Li助剂对ColAC催化剂合成高碳醇性能的影响.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao1SeptemberActa．一C．Sin．2014，30(9)，1745—17511745【Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201405301www．whxb．pku．edu．ca微量Li助剂对ColAC催化剂合成高碳醇性能的影响董文达。朱何俊’丁云杰，裴彦鹏。杜虹1,3王涛’(中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室，辽宁大连116023；中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，辽宁大连116023；中国科学院大学，北京100049)摘要：采用等体积浸渍法制备了含微量L

2、i的15CoLilAC催化剂，考察了微量Li助剂对15Co／AC催化剂上CO加氢合成高碳醇性能的影响．采用X射线衍射、程序升温还原和程序升温表面反应技术对15CoLilAC催化剂进行了表征，结果表明，微量Li的添加可以提高催化剂上CO加氢活性、生成C+烃的选择性、合成醇的选择性以及高碳醇的分布．这主要是由于微量Li助剂与Co物种形成了弱相互作用，促进了催化剂Co物种的分散。形成较小Co晶粒，促进了CoC的形成．关键词：合成气：混合醇：Co／AC催化剂：微量Li助剂：碳化钻物种中图分类号：0643EfectofTraceAmountsofLiDopingonPe

3、rformanceofCo／ACCatalystsforSynthesesofMixedLineara-AlcoholsDONGWen．Da’ZHUHe．Jun’DINGYun—Jie’，’PEIYan-Peng’，。DUHong’，。VVANGTaO’(DalianNationalLaboratoryfo，CleanEnergy,DalianInstituteofChemicalPhysics，ChineseAcademyofSciences，Dalian116023LiaoningProvince,PR．China；2StateKeyLaboratoryo

4、fCatalysis．DalianInstituteofChemicalPhysics．ChineseAcademyofSciences,Dalian116023,LiaoningProvince,足China；。UniversityofChineseAcademyofSciences,Beo'ing100044R．China1Abstract：15CoLi／ACcatalystspromotedbydifferenttraceamountsofLidopingwerepreparedbyincipient-wetnessimpregnation．Thecat

5、alystswereinvestigatedbymeansofCOhydrogenationandcharacterizedbyX—raydi仟raction(XRD)，temperature-programmedreduction(H2一TPR)，andtemperature-programmedsurfacereaction(TPSR)techniques．TheresultsshowthatCOconversion，selectivitytowardsC5+hydrocarbons，selectivitytowardsmixedlineara-alcoh

6、olsandthedistributionofhigheralcohols(C6+OH)inthealcohoIproductswereimprovedbyaddingtraceamountsofLitothe15Co／ACcatalysts．XRD，H2-TPR，andTPSRresultsindicatethattheexistenceoftraceamountsofLipromotesweakinteractionbetweenLiandCospecies．dispersestheCOspeciesofthecatalysts，decreasesthes

7、izeofmetalicCOparticles，andpromotestheformationofCO2Cspecies．KeyWords：Syngas；Mixedlineara-alcohols；Co／ACcatalyst；TraceamountsofLidopingCo2Cspecies1引言工产品的重要基础原料，在国民经济的多个领域中高碳伯醇一般是指碳数I>6的伯醇(C+高碳醇)，得到了广泛的应用．近年来全球高碳醇的需求量年是合成表面活性剂、洗涤剂和增塑剂等多种精细化均增长率为3．1％，全球高碳醇的需求量从1998年Received：March31，20

8、14；Revised：May29，20