助剂对CO_2加氢合成CH_3OH催化剂性能影响的研究.pdf

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1、：１０６９７分类号：Ｔ０３２４学校代码Ｑ．３：２０１２２０７１密级：公开学号ｘ＾９ｏ２＾＞ＸＮｏｒｔｈｗｅｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ士字位ｉ２文ＭＡＳＴＥＲ＇ＳＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ助剂对Ｃ０２加氧洽成ＣＨ３ＯＨ催化剂性能影响的研究丄ｔ学科名称工艺：化学：作者：刘艳指导老师樊君教授西北大学学位评定委员会二—五年０西；ｉｌ：大学学位论文知识产权声明书本人完全了解西北大学关于收集、保存、使用学位论文的规定。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版。本人允许论文被查阅

2、和借阅。本人授权西北大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。同时授权中国科学技术信息研究所等机构将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》或其它相关数据库。保密论文待解密后适用本声明。学位论文作者签名：彳＃指导教师签名：＾私‘年６月分日＾ｏ／Ｔ年Ｇ月魏ｏ日西北大学学位论文独创性声明本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，本论文不包含其他人已经发表或撰写过的研

3、究成果，也不包含为获得西北大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：年月ｇ日摘要当今社会科技迅猛发展，给环境造成了巨大的压力和负担，导致了越来越严重的温室效应，对整个社会造成了不可遏制的影响。为降低温室效应，高效Ｃ０２捕集技术的开发成为研究重点，研究人员更注重将Ｃ０２用作工业反。除去常规的Ｃ０２封存和捕集技术一应的原料气，用于制备甲醇。甲醇是工业中有机物的基础原料之，利、甲酵等有机物用Ｃ０２制备甲醇既降低环境的压力

4、，又能合成工业所需的基础原料，非常具有研究意义。一为了进步研究Ｃ０２和Ｈ２制备甲醇：，本文从以下几个方面进行了研究首先－，经蹄选，梓檬酸凝胶溶胶法制备催化剂的纯度较高，颗粒均勻细小。故采用该法制备Ｃｕ０／Ｚｎ０／Ａｌ２０３／Ｃｅ０２四元催化剂，考察掺杂助剂Ｃｅ后催化剂的活性，并研Ａｌ－Ｃｅ摩尔比下催化剂的不同性质及结构变化－究了不同。经测试发现：随着ＡｌＣｅ摩尔比的增加，Ｃ０２的转化率、甲醇选择性以及收率均呈现先增加后减小的趋势。最终可知，－ｌＣｅ摩尔比为１Ａ：１时，催化剂的活性最高。同时考察不同反应条件（温度、压力和空速）对催

5、化剂活性的影响。随着温度的升高，甲醇收率先升高后降低力越高，；压甲醇收率越高；空速对甲醇收率影响不大。综合可得最优反应条件为：反应温度４９３ＢＣ，反＝－应压力３ＭＰａ，ｎ（Ｈ２）：ｎ（Ｃ０２）３：ｌ，空速４８００。此条件下ＡｌＣｅ摩尔比为１：１催化剂的Ｃ０２转化率为９．９％，５．９甲醇选择性为６０．８％，甲醇收率为％。最后对催化剂进行稳定性测试。－ＴＰＲ和ＳＥＭ等表征手段研通过ＢＥＴ、ＸＲＤ、Ｈ２究催化剂的结构，并结合活性评价－，可知不同ＡＣ比制得的催化剂的颗粒均勻，且有较大的对催化剂结构进行分析ｌｅ摩尔比表面积和

6、孔容Ａｌ－，不同Ｃｅ摩尔比的催化剂对ＣｕＯ还原的难易程度不同，催化剂的Ａｌ－Ｃｅ１１摩尔比为：时所得的催化剂的Ｈ２还原温度最低。一种新型结构催化剂韩钛矿型催化剂作为，也可应用于Ｃ０２加氧制甲醇反应中。采－Ｌ－Ｍ－－Ｚｎ－＝ＹＭＭ用梓檬酸ａＣｕ０ＭＣｅＺｒ催化剂，凝胶溶胶法制备（，，ｇ，）添加助剂部分替ａ－Ｃｕ－Ｚｎ－０Ｌａ元素换Ｌ催化剂中的，考察添加助剂后催化剂的催化活性，并用ＢＥＴ、ＸＲＤ、Ｈ－ＴＰＲＥＭ表征催化剂。考察不和Ｓ，对催化剂２同反应条件对催化剂活性的影响的稳定性进行评价。＂＾＂＇ＭＰａ－－结果显示：在温度５３

7、３Ｋ、３、空速是３６００ｍＬｈｃａ，添加压力为ｇｔ的条件下不同助剂Ｍ所得到催化剂活性均有提高－ＣＯ。添加Ｚｒ之后催化剂ＬＺＣＺＯ８２７３的２转化－率和甲醇收率最高．８．６ＭＣＺＯ，分别是１１％和６９％；添加Ｍｇ制得的Ｌ８２７３催化剂甲醇Ｉ６５－．７％Ｃ０ＬＺＣＺＯ８２７３选择性最高，为，但２转化率和甲醇收率较低；综合可得催化剂。的性能较好。添加助剂之后催化剂颗粒变小，分布均句，有利于提髙甲醇的选择性Ｈ２－１７３。Ｃ０还原温度也相对于ＬＣＺＯ的还原温度降低了在稳定性测试阶段，２转换率和甲醇收率均无明显波动。关键词：Ｃ０２

8、，ＣＨ３ＯＨ，ＣｕＯ／ＺｎＯ／ＡｌｚＯｓ／ＣｅＯｚ，耗钛矿型催化