富氧条件下CoZSM-5催化剂对C3H8选择还原NOx的性能.pdf

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1、第30卷第8期无机化学学报Vo1．30No．82014年8月CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY1790．180o富氧条件下Co／ZSM．5催化剂对C3H8选择还原NOx的性能刘津唐富顺陈彦宏赵辉杨宏斌阮乐李凝(桂林理工大学化学与生物工程学院，广西矿冶与环境科学实验中心，桂林541004)摘要：采用多种物理化学手段研究了在模拟的轻型柴油车尾气中不同Co担载量及Cu掺杂的Co／ZSM．5催化剂的C0组分分散状态、可还原性、NO吸附脱附性质对CH选择性催化还原NO性能的影响。结果表明，浸渍法制备的Co／ZSM．5催化剂上既有外表面上的Co和Co物种，也有孔内

2、的Co离子。富氧条件下Co／ZSM．5催化剂上CH选择性催化还原NO的活性主要与ZSM．5载体孔外表面分散的Co0物种中的钴离子可还原能力和NO吸附脱附性能密切相关。Co／ZSM．5催化剂上适宜的Co担载量约为4．0wt％，低担载量时随Co担载量增加，表面Co0物种中钴离子可还原能力增强，C3}{。选择性催化还原NO的低温转化活性增加：高担载量时，随Co担载量增加．单位C0离子的NO吸附量的减少以及催化剂表面活性中心数的减少，导致了Co／ZSM．5催化剂NO的转化率和催化剂比速率)的下降。孔外表面Co30晶体的存在使催化剂表面产生较强的NO吸附，并在高温时有利于C，H。的氧化燃烧，使C

3、H选择性催化还原NO的活性降低。关键词：多相催化；氮氧化物；Co／ZSM一5催化剂；柴油车尾气；选择性催化还原N；NO．TPD；可还原性中图分类号：0643：0643．36文献标识码：A文章编号：1001—4861(2014)08—1790—11DoI：10．11862／CJIC．2014．220PerformanceofSelectiveCatalyticReductionofNOxbyC3H8overCo／ZSM-5CatalystsunderExcessOxygenLIUJinTANGFu-ShunCHENYan-HongZHAOHuiYANGHong-BinRUANLeLINi

4、ng(GuangxiScienceExperimentCenterofMining,MetallurgyandEnvironment,CollegeofChem~tryandBioengineering,GuilinUniversityofTechnology,Guilin，Guangxi541004,China)Abstract：Underthesimulatedconditionsoflight—dutydieselvehiclesexhaust．theeffectofthedispersionstateandsurfacepropertyofsupportedcobaltonth

5、eselectivecatalyticreductionofNObyC3H8(C3Ha-SCR)overCo／ZSM．5andCo．Cu，zSM．5catalystswasstudiedbyvariousexperimentaltechniques．ThecobaltexistedanddispersedonthecatalystexternalsurfaceintheformofCoandCo2+species．andlocatedinthezeolitechannelsintheformofCocations．TheC3HR．SCRactivityoftheCo／ZSM．5cata

6、lystswasrelatedtothereducibility，NOadsorption-desorptionperformanceofthecobaltionsinexternalCoOspeciesdispersedonthecatalystsurface．WhenColoadingwasbelow4．0wt％．theincreaseofColoadingwouldenhancethereducibilityofthecobaltionsofC0speciesandNOlow-temperatureconversion；whenColoadingwasabove4．0wt％，fu

7、rtherincreaseoftheColoading1edtothedecreaseoftheratioofexposedactivecentersonthesurfaceofcatalystsandthedecreaseofNOadsorptionperformancepercobaltion，thusresultinginadecreaseofNOconversionandspecificreactionrateathighertempe