富氧条件下Pt2fSAPO-41催化剂上氢气选择催化还原NO的分析

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1、南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：孔且瞳一．2010年05月28Et非公开学位论文标注说明根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤1

2、0年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日限制★2年(最长2年，可少于2年)秘密★10年(最长5年，可少于5年)机密★20年(最长lO年，可少于10年)中文摘要汽车尾气排放产生的氮氧化物(Nox)是主要的大气污染物之一，严重危害生态环境和人体健康，其有效去除成为重要的研究课题。选择催化还原法(SCR)是消除NOx的有效方法。许多还原剂，如HC、N-Ha、H2均应用于SCR反应中。本文我们选用清洁、低温高活性的H2为还原剂，探讨了富氧条件下的H2一SCR反应。本文首先选用SAPO-46、Beta、SAPO-41三种分子筛作为载体，负载n后应用于t／2．

3、SCR反应。研究发现Pt／SAPO-41催化剂具有最高的活性和选择性，140oC时NO转化率为76．5％，N2选择性为86．2％。NH3．TPD结果表明在本体系中酸性并不是deNOx反应的决定性因素。考察了各种因素对Pt／SAPO-41催化性能的影响：0．5wt％的Pt负载量，提高载体结晶度以及合适的硅含量能够获得活性较佳的催化剂。此外还考察了空速、反应气体浓度及不同气氛预处理对0．5％Pt／SAPO．41催化剂的影响。结果表明，催化剂在较大的空速范围内都能显示优异的催化性能；适当的氧气可以促进反应的进行，过量的氧气会争夺部分氢气使得参与目标反应的氢气减少，从而降低反应的活性和选择性；H2

4、浓度的增加加强了Nn,,(ads)物种的吸附，因而提高了反应的活性和选择性；由于反应过程中n的价态会进行调整与转化，所以不同气氛预处理对催化剂的活性影响较小。通过原位红外光谱考察了反应条件下催化剂表面形成的吸附物种，发现吸附的NI--Ix物种是H2-SCR反应的重要中间物种，基于结果推测了Pt／SAPO．41催化剂上HE．SCR反应的可能机理。为进一步提高催化剂的活性，选用过渡金属(Co、Mn、Cu、Mo、V等)采用共浸渍法制备2％M．0．5％Pt／SAPO-41，结果表明Mo和V分别在140oC以下和140oc以上有较好的促进作用。添加Mo可使催化剂在120oC的NO转化率提高10％，红

5、外结果显示Mo改性的催化剂增加了NOx的吸附。关键词：一氧化氮，选择催化还原，氢气，SAPO-41，原位红外光谱AbstractNitrogenoxides(N00fromautomobileexhaustsarethemainairpollutants，whichdoharmtoourenvironmentandhealth,SOtheeliminationofthemisofgreata跚1cem．Selectivecatalyticreduction(SCR)isthemostpromisingwayofNOxabatement．Recently,manykindsofredueta

6、nts，suchaSHC，NH3，andH2wereusedinSCRreaction．Inthisstudy,SAPO-41zeoliteisusedaSsupport．MetalbaSedSAPO--41catalystsaleinvestigatedinselectivecatalyticreductionofNObyhydrogen∞一SCR)．TheperformancesofPtbaSedSAPO-46，BetaandSAPO一41inH2-SCRreactionalecompared．At140oC，Pt／SAPO-41exhibitsattractiveactivity(7

7、6．5％)andselectivity(86．2％)，whichisbetterthanthoseonPt／SAPO-46andPt／Beta．NI--13-TPDresultsindicatethatacidityisoneoftheparametersbutnotthedecisivefactor．Variousfactorsoncatalyticpropertiesareinvestigated：0．5wt％Ptl