载pt催化剂上氢气选择催化还原氮氧化物的研究

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1、犬硿大孝士莩位文载催化剂上氢气选择催化还原氮氧化物的研究学科专业—作者姓名张肖肖指导教师年月答辩曰期博士学位论文载催化剂上氢气选择催化还原氣氧化物的研究作者姓名：张肖肖学号：指导教师：王新平教授学科、专业：物理化学答辩日期：年月太理工犬摩大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中己经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他己申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关

2、法律责任。学位论文题目：裁催化剂上氢气选择催化还原氮氧化物的研究作者签名：日期：年月”曰大连理工大学学位论文版权使用授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学，允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。学位论文题目：载催化剂上氢气选择催化还原氮氧化物的研究作者签名：日期：年月曰大连理工大学博士学位论文摘要氮氧化物（是大气的主要污染物之一。选择催化还原（法是被广泛研究、能够在

3、富氧条件下有效消除的方法。近年来，以其廉价、清洁、低温高活性的优势逐渐引起肖除研究者的关注。目前，用于选择催化还原反应研究的催化剂活性组分主要有和。以作活性组分的催化剂表现出较高的催化性能。前人的研究结果表明，基催化剂的催化性能受担载量、催化剂预处理条件、反应气组成以及改性助剂的显著影响。但是，由于多相催化问题的复杂性，研究者关于反应机制以及在上述影响因素的认识上还存在较大分歧。此外，面向实际应用，催化剂所用的担载量高、抗硫性差等问题也亟待解决。针对以上问题，本论文通过催化剂主要研宄了反应机制。在对反应机制认识的基础上，将作为添加剂加入到低担载量（的催化剂中，显著地提高了该催化剂的催化

4、性能，提出了的促进作用机制。研宄了对和载催化剂以及催化剂活性的影响，提出了对催化剂活性的影响机制。主要研究内容如下：研究了反应条件对催化剂在反应中振荡行为的影响，提出了振荡机制。研究发现振荡只发生在经过还原处理的催化剂上，且只发生在°温度范围内。振荡规律为，反应温度越高、催化剂质量越大、反应气中浓度越大、反应气中浓度越低，振荡频率越高，而反应气中浓度越高，振荡频率越低。基于上述规律，提出振荡的机制是：通过反应热和反应中间物扩散协调，使颗粒上的吸附脱附振荡在部分或整个催化剂床层同步进行。首次提出了在振荡过程中颗粒表面的和两种代表状态模型，用证明了参与振荡以及在振荡中催化剂表面在上述两种状

5、态间的变换。研究了催化剂预处理条件、担载量以及反应气中和浓度对催化剂上反应活性和选择性的影响。研究发现选择性与反应气中浓度相关并在处有最大值；在，选择性在处有最大值，而在，随反应气中度的增加单调降低。基于这些规律，提出了在催化剂上的两条主要生成途径：在表面上的吸附被还原生成和，该处吸附物种的比例越大，生成的沁比例越大；在载体界面区域，吸附皮溢流还原主要生成。在催化剂中部分处于高价非活性态，研究发现改性催化剂中与之间的相互作用有利于保持活性金属态。正是的上述作用，有效地提载催化剂上氢气选择催化还原氣氧化物的研究高低担载量催化剂上的反应活性和选择性。此外，的存在还抑制上硝酸盐物种的生成，促

6、进上的解离和的活化。研宄发现催化剂上反应活性因的存在可在短时间（约随反应时间的延长迅速提高。然而，当反应时间进一步延长时，催化剂则开始失活。研宄提出的促进作用在于少量硫酸盐物种抑制了催化剂表面过多含氮物种的生成；促进了物种生成，从而促进载体上仏的生成。的毒化作用在于大量硫酸盐占据催化剂表面，过度抑制了催化剂表面亚硝酸盐湖酸盐物种的生成。关键词：；振荡；生成途径；钨二氧化硫大连理工大学博士学位论文：°载催化剂上氢气选择催化还原氮氧化物的研究，，，，，，，：大连理工大学博士学位论文目录图目录表录主要符号表文中主要英文缩写列表職氮氧化物的来源和危害选择催化还原氮氧化物（方法氨选择催化还原法（

7、经选择催化还原法（氢选择催化还原法（研宄现状研宄的催化剂的影响因素反应机理本文的主要研宄思路与内容实验部分主要实验药品和仪器催化剂制备离子交换法制备型分子筛化学沉淀法制备等体积浸渍法制备载催化剂活性测试催化剂表征高倍透射电镜（反应载催化剂上氛气选择催化还原氮氧化物的研究反应傅里叶变换红外光谱（不同载体载催化剂的反应活性弓言实验部分催化剂制备活性测原位红外光谱测定结果与讨论本章小结催化剂的振荡行为研究弓实验部分催化剂制备活性测试催化剂表征原位反应