富氧条件下氢气选择催化还原NO催化剂的研究

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1、⑨南开大学研究生毕业(学位)论文】828906强噜潲富氧条件下氢气选择催化还原NO催化剂的研究(申请硕士学位)刘运霞专业：塑堡丝堂研究方向：垒担催丝导师：差殛佳塾援南开大学研究生院2008年5月lIlllIIIlllllIllIlllllY1798187TheInvestigationofCatalystsforHydrogenSelectiveCatalyticReductionofNOinRichOxygenBy勋nxiaLIUADissertationPresentedtotheMasterDegreeCommitteeofNankaiUniversityin

2、CandidacyfortheDegreeofMasterofScienceUndertheSupervisionofProfessorNaijiaGuanGraduateSchool，NankaiUniversityMay,2008南开大学学位论文版权使用授权书本人完全了解南开大学关于收集、保存、使用学位论文的规定，同意如下各项内容：按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本；学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并采用影印、缩印、扫描、数字化或其它手段保存论文；学校有权提供目录检索以及提供本学位论文全文或者部分的阅览服务；学校有权按有关规定向国家有关部门或者机构

3、送交论文的复印件和电子版；在不以赢利为目的的前提下，学校可以适当复制论文的部分或全部内容用于学术活动。学位论文作者签名：主：1这jt劫08年，月冲日经指导教师同意，本学位论文属于保密，在年解密后适用本授权书。指导教师签名：荔丌戊，学位论文作者签名：刘益处7V，⋯解密时间：年月日各密级的最长保密年限及书写格式规定如下：南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下，进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个

4、人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：曼啦t良加02年岁月砑日中文摘要汽车尾气排放的NOx(主要是NO)是城市大气的主要污染物之一，用选择催化还原的方法消除其污染是当今环境催化领域的重要课题。选用氢气做还原剂具有反应温度低，清洁无污染等优点，因此本文对富氧条件下氢气选择催化还原(H2一SCR)消除NO进行了研究。本文主要采用SAPO．34作为载体，考察了SAPO．34以及Co和Na改性的SAPO．34负载贵金属Pt后的催化活性，另外还对Pt／MCM-41选择催化还原NO做了初步的探讨。1．Pt／SAPO．34

5、系列催化剂用于氢气选择催化还原NO首先对Pt／SAPO．34重点考察了Pt负载量、预处理条件、空速、氧气、氢气浓度等对反应活性的影响，另外还对催化剂的抗S02性能和稳定性进行了测试。发现Pt的负载量为O．5％时催化效果最佳，对应最高NO转化率接近80％，并表现了良好的选择性。通过对预处理条件的考察，结合XPS发现氧化条件预处理有利于NO的转化。Pt／SAPO．34表现出了良好的稳定性，但是抗S02性能有待于进一步提高。为了进一步提高催化剂的活性以及降低贵金属的用量，选用几种过渡金属(Co、Mn、Cu)交换的SAPO．34作为载体，负载Pt以后通过对其活性的测试发现C

6、o的效果最好。在0．1％Pt／1％Co／SAPO．34上获得了较高的NO转化率，最高可达90％。TPR结果表明，Pt．Co之间的相互作用增强了Co的还原性能，从而提高了NO转化率。最后对采用添加助剂Na的方法来提高催化剂的催化活性，选用NaHC03作为Na前驱体，K2PtCl6作为Pt前驱体，对Na含量为0．5．1．5％范围内催化剂的活性进行了测试，发现1％Na效果最佳。吡啶吸附红外结表明1％Na改性后的催化剂具有适宜的L酸中心数量，对反应是有利的。当换用H2PtCl6或者(NH4)2PtCl6做Pt前驱体时，在(0．5％Pt+1．0％Na)／SAPO．34催化剂上

7、获得了较为理想的结果，NO最高转化率可接近100％。从TPR结果看出Na的添加明显增强了Pt的催化还原性能，因此催化剂的活性得到了显著的增强。2．Pt／MCM．41系列催化剂用于氢气选择催化还原NO采用水热合成法制备了MCM．41以及不同硅铝比A1．MCM-41，用中文摘要Pt／MCM-41用于该反应，NO最高转化率达到60％。对于Pt／AI。MCM．41，当硅铝比为硅铝比为10，NO转化率最高接近80％。根据吡啶吸附和比表面的结果，当硅铝比减小时，比表面逐渐减小，L酸中心逐渐增多，导致单位面积上L酸中心增多，这可能是活性得到提高的原因。关键词：SAPO．34，