多孔二氧化硅负载硅钨酸催化合成柠檬酸三丁酯.pdf

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1、第26卷第1期化学研究与应用Vo1．26，No．I2014年1月ChemicalResearchandApplicationJan．，2014文章编号：1004-1656(2014)01—0125-05多孑L二氧化硅负载硅钨酸催化合成柠檬酸三丁酯；lc周华锋h，李文泽，张丽清(1．沈阳化工大学应用化学学院，辽宁沈阳110142；2．辽宁省稀土化学与应用重点实验室，辽宁沈阳110142)摘要：以硅酸钠为硅源，十六烷基三甲基澳化铵为模板剂，采用溶胶一凝胶法合成了负载型硅钨酸／二氧化硅(STA／SiO：)催化剂，并采用红外光谱、氮吸附．脱附、热重对其结构和性质进行了表征。结果表明，所制备的硅钨酸

2、／二氧化硅同时具有微孔和介孔结构，且硅钨酸负载后热稳定性有所提高。以柠檬酸三丁酯的合成作为探针反应，考察了制备催化剂时溶液pH值、硅钨酸负载量对催化剂催化性能的影响。结果表明在pH为9，硅钨酸负载量为50％时，制备的硅钨酸／--氧化硅具有较好的催化活性和重复使用性，该催化剂初次使用时，柠檬酸的转化率在300min可达到89．09％，重复使用6次，柠檬酸的转化率在300min仍可达到86．86％。通过对反应动力学进行研究，发现柠檬酸三丁酯的合成反应为一级反应。关键词：硅钨杂多酸；二氧化硅；多相催化；柠檬酸三丁酯中图分类号：0643．3文献标志码：ACatalyticsynthesisoftr

3、i-butylcitratethH4SiWJ2O40／SiO2ZHOUHua．feng!，LIWen．ze。ZHANGLi．qing’’，(1．CollegeofAppliedChemistry，ShenyangUniversityofChemicalTechnolo~，Shenyang，Iiaoning110142，China；2．KeyLaboratoryofRareEarthChemistryApplication，LiaoningProvince，Shenyang，Liaoning110142，China)Abstract：Aseriesofsilicontungstenheter

4、opolyacidimmobilizedonporoussilicacatalysts(STA／SiO2)weresynthesizedbysol-gelsynthesismethodwithsodiummeta-silicateassilicaSOUrce，CTABastemplate．TheirstructureswerecharacterizedbyIR，N2adsorp-tion-desorptionandTGA·DSC．Theresultsshowedthatmicro-andmeso—porousSTA／SiO2catalystswithgoodthermalstability

5、weresynthesized．TheeffectofpHvalue，loadingamountofsilicontungstenheteropolyacidonthecatalyticactivitiesofSTA／SiO2intri—butylcitratesynthesiswerealsostudied．TheresultsshowedthattheSTA／SiO2whichwassynthesizedatpHvalue9，theloadinga‘mountofsilicontungstenhetero-polyacid50％hasgoodcatalyticactivityandre

6、usM~ility．TheCOllversionofcitricacidreaches一●89．09％in300minwhenSTA／SiO2isfirstused，anditstillremains86．86％whenitisreusedsixtimes．Thetri—butylcitratesyn-thesisreactionisfirstorderreactionaccordingtotheanalysisofchemicalkinetics．Keywords：silicontungstenheteropolyacid；silica；heterogeneouscatalysis；tr

7、i—butylcitrate柠檬酸三丁酯(tri—butylcitrate)作为一种新型于酯化反应的传统催化剂是以浓硫酸为代表的无环保增塑剂。由于其具有无毒，耐寒、耐光、相溶机酸等均相催化剂，这类催化剂的缺点是设备投性好、增塑效率高等优点近年来备受关注。用资大、副反应多、产物分离复杂、废液处理困难等。收稿日期：2013~7-04；修回日期：2013-09-20基金项目：辽宁省教育厅科学研究项目(12012142)联系人简