固体全氟烷基有机超酸的催化应用进展.pdf

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1、第23卷第7期化学研究与应用Vo1．23，No．72011年7月ChemicalResearchandApplicationJuly，2011文章编号：1004-1656(2011)07-0808~6固体全氟烷基有机超酸的催化应用进展马忠华，杨秋红，马敬中(华中农业大学理学院化学系，湖北武汉430070)摘要：全氟烷基超酸(磺酸Rfs0，H，磺酰亚胺(R，SO：)NH和磺酰基甲烷(RSO：)，CH)比普通强酸(RSo3H等)表现出更强的酸性和更优秀的催化活性，固载化能提供高效的绿色催化途径。尤其无机载体

2、SiO：负载固体酸，同时具备有机材料和无机材料的优点，比表面大、热稳定性好、酸位点有效、结构／织构可调可控。本文综述了上述三类超酸的固载化研究及催化应用，并讨论了固体酸更广阔的研究和应用领域。关键词：全氟烷基磺酸；双全氟烷基磺酰亚胺；三全氟烷基磺酰基甲烷；非均相催化中图分类号：0621．2文献标识码：AProgressincatalysisappficationsofsupportedperfluoalkylorganicsuperacidMAZhong—hua‘，YANGQiu—hong，MAJing

3、—zhong(DepartmentofChemistry，CortegeofBasicSciences，HuazhongAgriculturalUniversity，Wuhan430070，China)Abstract：Aseriesofsuperiorgreencatalystcouldbeobtmnedbysupportingperfhoalkylorganicsuperacid(RfSO3H，(RfSO2)2NHand(RfSO2)3CH，Rf=perfluorinatedalky1)duetot

4、heirstrongeracidityandhighercatalyticactivitythanRSO3H．Especially，theimmobilizationoforganicacidstoSiO2couldbeaccomplishedwithsomemeritsofdesign：excellentthermo-stability，accessibleacidsites，andavenuestorecovery，possiblyrecyclability．Inthisreview，wedescr

5、ibedthepreparationandcatal—ysisapplicationsofthethreekindsofsupportedpefluoalkylorganicacid，andthefacingopportunitiesinthefieldwerediscussed．Keywords：perfluorosulfonicacid；bis[(perfluoroalky1)sulfony1]imide；tri[(perfluomalky1)sulfony1]methane；heterogeneo

6、uscatal·ysis传统酸催化剂(H：SO、HC1等)廉价易得，催和ArSO3H)[3-6]。含氟超酸(RfSO3H，(RfsO2)2NH化效果好，但腐蚀设备，产生大量废酸液污染环和(RfSO)，CH，R，为全氟烷基)对许多有机反应境。绿色化学要求合成、生产及化学品使用的全表现出优异的催化性能引，近年来引起关注。本过程都应该尽可能避免对环境产生不良影响。固文主要就近年来固体含氟超酸的研究工作，及其体酸应用于催化过程，可循环使用，易分离，不腐在有机反应中的催化应用进行综述。蚀设备，可用于连续式流体系统

7、反应，完全符合绿色化学的宗旨⋯。1氟代烷基氧超酸的固载与催化无机固体超强酸(天然粘土，复合金属氧化物，金属盐，沸石分子筛，杂多酸等)的合成与应用Nation为代表的凝胶型全氟磺酸树脂(一(CF2)研究已经相当广泛J，有机固体超(强)酸(阳离子S03H，Ho<-12)是一类重要的全氟烷基氧超酸，但比交换树脂等)的报道，多集中于固体磺酸(RSO，H表面小，活性位被包埋，成本高，使用前需在极性收稿日期：2010-12-21；修回日期：2011-03-28基金项目：华中农业大学博士启动基金(52204．1013

8、7)资助联系人简介：马忠华(1974·)，男，讲师，主要研究方向：含氟功能材料。Email：mazonghua@mail．hzau．edu．cn第7期马忠华等：固体全氟烷基有机超酸的催化应用进展809溶剂中溶胀。许多研究者致力于对Nation树脂进氧基自由基(RCO0·)和全氟羧酸阴离子(Rf行改性，期望提高其催化效率。COO一)，同时，苯环失去电子变成阳离子自由基；2005年，林正欢等人【9报道了一类含氟的RCOO·迅速脱羧后形成R·自由