固体催化剂氟改性方法及应用研究进展.pdf

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1、第9期化学世界固体催化剂氟改性方法及应用研究进展吕婧，张伟，杨志强。李娇毅，唐晓博，吕剑(西安近代化学研究所，陕西西安710065)摘要：介绍了对固体催化剂进行氟改性的两种方法，并叙述了改性催化剂在催化反应中的应用。改性后氟元素的引入能对催化剂的酸性位点进行调节，提高催化剂表面活性位点的覆盖度以及减小反应分子的内扩散阻力，使催化剂具有更高的活性及稳定性。关键词：氟改性；固体催化剂；原位氟化法；分子筛；Ti0中图分类号：TQ426．6文献标志码：A·文章编号：0367—6358(2012)09—0567-05ProgressinMethodsandApp

2、licationofFluorine—modificationforSolidCatalystLUJing，ZHANGWei，YANGZhi—qiang，LIJiao—yi，TANGXiao—bo．LUJian(X~anModerpChemistryResearchInstiute，ShaanxiXi'an710065，China)Abstract：Fluorinemodificationmethodsofsolidcatalystswerereviewedaswellastheapplicationofmodi—fiedcatalystsinvari

3、ouscatalyticreactions．Introducingfluorineintothecatalystcouldadjusttheacidityofthecatalystandimprovethedispersionofactivesites．Furthermore，themoleculardiffusionresistanceintothecatalystwasreduced．Hence，thecatalystactivityandstabilitywereenhancedobviouslyinthepres—enceoffluorine．

4、Keywords：fluorine—modification；solidcatalysts；in-situfluorination；zeolite；TiO2随着人们环境保护意识的的日益增强，绿色化剂结构，使其物理性能下降。原位法温度易于控制，学给化学工业带来一系列重大的变革。要实现环境但是应用范围较窄。因此，在进行氟改性时要综合友好的绿色化工，研究和开发新的催化剂及催化剂考虑催化剂结构和催化剂的作用机理，选用合适的改性方法成为研究者当前关注的重要课题。研发新改性方法，扬长避短，提高催化剂的效果。本文综述的催化剂往往需要较长的时间周期，而针对原有催了近年

5、来国内外固体催化剂氟改性研究的最新进展。化剂进行修饰或改性是一种简捷有效的方法。1浸溃氟化法催化剂改性可大大改善及提高固体催化剂的催浸渍氟化法即在催化剂制备过程中，将载体浸化性能，而改性方法亦是多种多样。近年来国内外渍在合适的氟化物溶液中，再经烧结处理，从而使有很多关于引入氟元素来改善催化剂活性的研究报F分布到载体上。在改性过程中需要根据催化剂载道，氟元素的引入能使催化剂具有更高的活性及稳体的不同优化处理参数，例如氟化物的种类及浓度、定性。截至目前，催化剂氟改性的方法主要有浸渍浸渍的温度和时间、浸渍液的pH值以及烧结的温度氟化法和原位氟化法。浸渍法能够

6、增强表面酸性，等。浸渍法适用性较广，可对多种催化剂进行改性。强化活性组分分散度，但是不可避免的会破坏催化收稿日期：2012—05—23}修回日期：2012—08—23作者简介：吕婧(1985一)，女，贵州安顺人，硕士，助理工程师，从事氟化催化研究。E—mail：lvjing-218@163．corn。化学世界1．1沸石分子筛浸渍法氟改性mol／L)对HZSM一5分子筛改性，研究发现适当浓度沸石分子筛是具有四面体骨架结构的硅铝酸盐．(O．1mol／L)的改性可以大大提高偏三甲苯烷基化化合物。通过离子改性以及水热处理等手段改变沸反应的活性，增加均四甲苯的收

7、率。王伟等也考石分子筛的SiO／Al。O。比、酸量、孔径大小、孔容察了氟改性HZSM一5分子筛对均四甲苯合成的催和比表面等参数，可达到优化催化剂性能的目的。化性能，改性后偏三甲苯的转化率由21．32提高到而对分子筛进行氟处理是一种常用的改性方法。目28．O2，而转化率由改性前的27．71升至3O．33。前用于氟改性的分子筛有ZSM一5、Y、MCM一22、丝经氟改性后HZSM一5上B酸中心减少，随着氟化铵光沸石、H／3沸石以及AlO。等。浓度的增加引入样品中的F含量也相应增加，L酸ZSM一5沸石经氟处理后产生结构缺陷，由于F中心则开始增加。说明氟可以消除

8、HZSM一5分子取代了与骨架铝相连的羟基，F强烈的诱导作用使筛表面上的部分B酸中心，并使B酸中