具有18电子结构的Mg_2CoH_5纳米晶制备及其储氢性能研究.pdf

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1、第28卷第4期无机化学学报Vo1．28No．42012年4月CHINESEJ0URNALOFINORGANICCHEMISTRY657—66l具有18电子结构的Mg2Coil5纳米晶制备及其储氢性能研究马建丽王艳陶占良陈军(南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室，天津300071)摘要：本文研究了Mg：CoHs纳米晶的制备及其储氢性能。在室温和氩气气氛下，以MgH：和纳米Co为原料，采用球磨法制备了Mg2CoH纳米晶。对所制备MgCoH的组成、结构和形貌进行了表征，并且对MgECoH，的储氢性能进行了研究。实验结果表明，

2、通过该种方法制备了纯度较高(产物纯度为79％)的四方结构MgCoH纳米晶，其形貌呈球形且分布较均匀，最频粒径为80nm。制备的MgCoHs纳米晶具有较低的活化能和较好的吸放氢动力学性能，其放氢的脱附焓和脱附熵分别为一115．0kJ·mol一H。和一193．6．1J·mol·KH。再氢化时，在543K时仅7min内其吸氢量就达到1．5wt％。关键词：MgCoH纳米晶；储氢性能；制备；球磨法中图分类号：O614．2；TK91文献标识码：A文章编号：1001—4861(2012)04．0657—05PreparationandH

3、ydrogenStoragePropertiesofMgzCoH5Nanocrystalswith18-ElectronsStructureMAJian—LiWANGYanTAOZhan-LiangCHENJun(KeyLaboratoryofAdvancedEnergyMaterialsChemistryofMin~tryofEducation，CollegeofChemistry,N~mkaiUniversity,Tianjin300071，China)Abstract：Thispaperreportsonthepre

4、parationofMg2CoH5nanocrystalsandtheirhydrogenstorageproperties．Mg2CoH5nanocrystalshavebeensynthesizedbymechanicalball—millingthemixtureofMgH2andConanoparticlesatroomtemperatureunderanargonatmosphere．Thecrystalstructure，morphologies，andhydrogenstoragepropertiesofth

5、eas-preparedMg2Coil5nanocrystalsareinvestigated．TheresultsshowthatthetetragonalMg2CoH5nanocrystals(79％)areobtainedbyaball-millingmethodatroomtemperature．Theas—preparedMgzCoH5nanocrystalspresentasphericalshapewithawell—proportionedparticlesizedistributionaround80nm

6、．Mg2CoH5nanocrystalsshowfastabsorption／desorptionkinetics．ThedesorptionenthalpyandentropyforMg2CoHsare一115．0kJ·mol一‘H2and一193．6．1J·mol一·K～H2，respectively．At543K，thehydrogen-desorbedsamplecanabsorbabout1．5wt％hydrogenin7minonly．Keywords：Mg2CoH5nanocrystals；hydrogens

7、torageproperty；preparation；mechanicalball—millingmethod在目前研究的众多储氢材料中，基于Mg的储过渡金属氢化物[2,31。该体系含有独特的阴离子团氢材料由于具有资源量丰富、密度轻和高储氢容量[THx]．这些阴离子团具有以共价键为主的离子一共等特点而备受关注llj．其中的复合氢化物Mg2TH~(T：价键的混合键型，吸附的H原子主要镶嵌在Mg2+晶Fe，Co，Ni)体系由于Mg、T、H的电子结构分别为格内．正是由于这种结构的特殊性促进了吸／放氢反3s23d6-84s和ls1

8、，形成了具有18电子结构的Mg基应的进行。Mg：Coil5作为Mg2TH体系中的一员，其收稿日期：2011-08．26。收修改稿日期：2011-12．23。973计~J(No．2010CB631301)、863计~J(No．2009AA03Z224)、国家自然科学基金(No．21076108)、天津科技