纳米结构硅、锗材料的制备及其储锂性能研究

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1、分类号：密级：研究生学位论文论文题目（中文）纳米结构硅、锗材料的制备及其储锂性能研究Preparationandlithiumstorageof论文题目（外文）nanostructuredSiandGematerials研究生姓名白帅学科、专业物理学·凝聚态物理研究方向半导体能源材料与器件学位级别硕士导师姓名、职称贺德衍、教授论文工作起止年月2014年9月至2017年6月论文提交日期2017年4月论文答辩日期2017年6月学位授予日期校址：甘肃省兰州市纳米结构硅、锗材料的制备及其储锂性能研究中文摘要负极是锂离子电池的一

2、个关键组成部分，极大地影响着电池的电化学性能。目前商用的负极材料主要是石墨，其比容量较小，制约了电池能量密度的提高。硅、锗材料因为具有极高的理论比容量，被认为是一类有潜力替代石墨的负极材料。然而，它们在充放电过程中有巨大的体积变化，往往会碎裂、失去电接触，导致电池容量快速衰减。研究发现，具有纳米结构的Si、Ge材料可以显著改善电极的循环稳定性，获得良好的倍率性能。本论文以Si、Ge负极材料作为研究对象，致力于提高Si、Ge电极的循环稳定性能，通过纳米结构集流体和纳米结构活性材料的设计、制备及其它们电化学储锂性能的优化，

3、并结合有机材料表面包覆等，显著提高了Si、Ge电极的电化学性能。所开展的主要工作和获得的主要结果有：1.采用电化学刻蚀在泡沫铜骨架上制备出Cu(OH)2纳米柱阵列，H2热还原后得到的Cu纳米线均匀覆盖在整个泡沫铜骨架上，构成了理想的三维纳米结构集流体。利用等离子体化学气相沉积、电子束蒸发在所制备的集流体上分别包覆了Si、Ge材料，制备出Cu纳米线支撑的Si、Ge纳米结构电极，并对它们的电化学性能进行了测试分析。实验表明，两电极均展现出优异的循环稳定性和倍率性能。Si纳米结构电极在2A/g的电流密度下循环80次后，比容量

4、仍高达2003mAh/g，在10A/g的大电流密度下，依然有1470mAh/g的比容量。Ge纳米结构电极在2A/g的电流密度下循环200次后，比容量保持为844mAh/g，在10A/g的电流密度下依然有758mAh/g的比容量。2.通过电子束蒸发在CuO纳米柱阵列上包覆Ge，用旋涂方法在Ge表面包覆PEDOT:PSS，制备出PEDOT:PSS包覆的CuO纳米柱支撑Ge纳米结构电极。通过限制充放电电压，使CuO在首次放电之后转变为具有良好导电性的Cu/Li2O，并与铜箔基底一起构成纳米结构的集流体。电化学性能测试表明，此

5、结构的电极具有优异的倍率性能和循环稳定性。在2A/g的电流密度下循环1000次后，电极依然有640mAh/g的比容量。优异的循环稳定性归因于Cu/Li2O-Ge核壳纳米柱结构以及与表面PEDOT:PSS包覆的协同作用。PEDOT:PSS包覆显著增强了纳米结构Ge的机械强度，进而提高了电极的循环稳定性能。关键词：锂离子电池，负极材料，纳米结构，硅，锗，PEDOT:PSS包覆IPreparationandlithiumstorageofnanostructuredSiandGematerialsAbstractAnode,

6、asoneofthekeycomponentsforLi-ionbatteries,greatlyaffectstheelectrochemicalperformancesofbatteries.Duetothelowcapacityof372mAh/g,thecommercializedgraphiteanodelimitstheimprovementofenergydensityforLi-ionbatteries.SiandGewithhightheoreticalspecificcapacities,arere

7、gradedasviablecandidatesforanodematerialsinplaceofgraphite.However,SiandGesufferfromlargevolumechangesduringthefrequentinsertionandextractionofLi-ion.Thelargevolumechangescauseextremepulverizationoftheelectrodematerialsaswellaselectricaldisconnection,leadingtoar

8、apidcapacityfadingofelectrode.PreviouslyresearchesshowthatthenanostructuredSiandGematerialscanpresentremarkableimprovementofthecyclabilityandrateperformancecomparedwi