CTAB-Ti-Co-β沸石的制备、表征及其对环己烯水合催化性能.pdf

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1、第30卷第8期无机化学学报V01．30No．82014年8月CHINESEJOURNALOFIN0RGANICCHEMISTRY1807．18l2CTAB-Ti．Co．13沸石的制备、表征及其对环己烯水合催化性能高丙莹吴娟甘丽文李宁何红运(湖南师汜-44"大学化学化工学院，长沙410081)摘要：用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对Ti．Co．B沸石表面进行修饰，制得了两亲性CTAB．Ti．Co．B沸石。通过XRD、IR、DRS．UV—Vis、TG-DTA、SEM和XPS等技术对样品进行了表征。结果表明：所制得的CTAB．Ti．CoB沸石具有BEA拓扑结构

2、，很高的结晶度，Ti和Co两种杂原子已进入沸石骨架。CTAB．Ti—Co—B沸石同时具有亲水和亲油性，对环己烯水合反应具有较高的催化活性，环己烯的转化率和环己醇的选择性分别高达20．6％和99．7％。关键词：水热合成；两亲性沸石；相界面催化中图分类号：0643文献标识码：A文章编号：1001．4861(2014)08．1807．06DoI：10．11862／CJIC．2014．182CTAB-Ti-Co-pZeolite：Preparation，CharacterizationandCatalyticPerformanceonCyclohexeneHydr

3、ationGAOBing—YingWUJuanGANLi—WenLINingHEHong—Yun(CollegeofChem~tryandChemicalEngineering，HunanNormdUniversity,Changsha410081，China)Abstract：AmphiphilicCTAB—Ti-Co-pzeolitewaspreparedbymodifyingTi—Co-pzeolitewithcetrimoniumbromidefCTAB)．Thesampleswerecharacte1"1‘zedbyXRDIR，DRS—UV．Vi

4、s，TG．DTA，SEM。andXPS．TheresultsindicatethatCTAB—Ti．Co—Bzeoliteisawel1．crystallizedandBEAtopologystructuredzeolitewithTiandCointheframework．TheCTAB-Ti-Co—Bzeolitehasbothhydrophilicandlipophilicpropertiesandshowsexellentcatalyticperformanceforcyclohexenehydration．Theconversionofcyclo

5、hexeneandtheselectivityofcyclohexanolare20．6％and99．7％．respectively．Keywords：hydrothermalsynthesis；amphiphiliczeolite；interfacialcatalysis环己烯直接水合是制备重要化工原料环己醇入共溶剂或大力搅拌．但加入共溶剂通常导致副反的一个重要方法该法可克服传统制备环己醇的环应发生．产品选择性不高．同时增加了后续废液处己烷氧化工艺中存在的环己烷跟空气混合后易形理的难度和生产成本．长时间大力搅拌导致生产能成爆炸混合物．生产过程安全性差．能

6、耗高和苯酚耗高．影响固体催化剂的使用寿命。寻找适宜的催加氢工艺中原料苯酚的价格高．且氢气消耗量大等化剂是解决问题的关键沸石分子筛特别是同时具诸多不足．一直受到诸多研究者的关注『lJ但此工艺备亲水和亲油性能的沸石分子筛催化剂的机械强存在的反应速率慢、平衡转化率低等问题一直没有度高，热稳定性好。酸性可调．多年来成为烯烃水合得到有效解决．这是由于环己烯不溶于水．环己烯用催化剂的研究重点早在1983年。日本旭化成化水合反应是一个水油两相界面上发生的催化反应．学公司就研究开发出了用ZSM一5沸石作催化剂催缓慢的传质过程严重制约了反应的进行．通常靠加化环己烯水合的新工

7、艺．并申请了专~lJ[2-3]．以后马收稿日期：2013—12—25。收修改稿日期：2014．02—25。湖南省自然科学基金(N0．08BJJ3026)资助项目。通讯联系人。E-mail：hhy1956@163．corn；会员登记号：S060014839M。1808无机化学学报第3O卷丙丽、Ohtanit~、Hamo等嘲分别采用三甲基氯硅烷、见光谱仪f带150mm积分球)，硫酸钡做参比物；十八烷基三氯硅烷．环己基三氯硅烷对HZSM．5沸NICOLET．Avatar370型红外光谱仪f美国1，KBr压石样品进行外表面修饰．制得了两亲性沸石样品．片；JEOL．

8、JSM．6700F场发射扫描电镜(日本)，工作发现该类沸石能同时分