基于mfi沸石膜的制备及其催化裂解性能研究

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1、天津大学硕士学位论文MFI沸石膜的制备及其催化裂解性能研究姓名：陈革新申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张香文20040101天津大学硕士论文摘要摘要本文研究了在经过适当预处理的不锈钢载体表面生长MFI沸石膜的适宜工艺条件，并通过XRD、SEM和FT-IR等表征手段考察了不同合成参数对MFI沸石膜的物化特征和晶体形貌的影响。实验结果表明，不锈钢载体支撑的MFI沸石膜的晶体形貌及晶体大小与合成条件密切相关，得到的适宜合成Silicalite．1沸石膜的工艺条件为晶化温度165℃～185℃，水热晶化时间24小时，合成液组成为1TPAOH：6

2、TEOS：571H20。合成ZSM．5沸石膜的工艺条件为晶化温度165。C～185℃，水热晶化时间24小时，合成液组成为lTPAOH：6TEOS：57】H20：(0．005--0．oz)A1203。依据沸石分子筛膜的电子扫描电镜分析结果，提出了不锈钢载体支撑的MFI沸石膜的生长模型——逐渐累积生长模型。同时，研究了以TPAOH作模板剂合成不锈钢支撑的Silicalite一1沸石膜体系的结晶动力学，得出了不同温度下的成核速率、晶体生长速率及表观活化能。发现随着晶化温度的升高，不锈钢载体支撑的Silicalite一1沸石膜成核诱导期缩短，成核速率和

3、晶体生长速率加快，得出不锈钢载体上Silicalite．1沸石膜生长的表观成核活化能EN为33．13kJlmol，表观晶体生长活化能Ec为17．37ld／mol。考察了不锈钢管载体上生长的ZSM．5沸石膜催化剂催化正癸烷裂解反应的性能。常压下，沸石膜催化剂显著促进了正癸烷的裂解反应，催化裂解反应的转化率均高于同温度的热裂解反应，在650℃下达到了50．42％，同时有效的抑制了反应器内碳的生成。关键词：Silicalite-IZNM一5沸石膜晶化动力学催化裂解天津大学硕士论文AbstractSupportedsilicalite-landZSM-

4、5membranesweresynthesizedonnonporousstainlesssteelplatesbytheinsituhydrothermalcrystallizationmethodinthispaper．Theinfluenceofthethermaltreatmenttemperature．thecrystallizationtimeandthesynthesissolutioncompositionsonthesynthesisofMFImembraneswasinvestigated．Theeffectsofthese

5、synthesisparameterswerecharacterizedbyX-raydiffraction(xRD)，scanningelectronmicroscopy(SEM)andinfraredsepectrometry(FT-N)studies．111eoptimizedthermaltreatmenttemperatureandcrystallizationtimeforMFIzeolitemembranesynthesiswere165℃-185℃and24hoursrespectively．Theoptimizedreacti

6、onsolutioncompositionwas1TPAOH：6TEOS：571H20forsilicalite一1membranepreparation，while1TPAOH：6TEOS：571H20：(0．005～0．02)A12—03forZSM一5membranepreparation．WimtheobservationresultsofSEM．thecrystalgrowthmodel--asuccessiveaccumulationmodelofzeolitecrystalswasindicatedforsilicalite一1f

7、ilm．ZeoliteSilicalite．1crystallizationonthestainlesssteelsubstratewassubjectedtoadetailedkineticanalysisanditwasbeenshownthatboththenucleationrateandthecrystallizationrateincreasedasthetemperatureincreasing．Theapparentactivationenergyfornucleationandcrystalgrowthwere33．13kJ／

8、moland17．37kJ／mol，respectively．Finally,thecontinuousZSM．5crystalfilmswerefo