沸石膜组装微反应器的制备及催化性能研究

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1、大连理工大学硕士学位论文沸石膜组装微反应器的制备及催化性能研究姓名：蔡红丽申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张雄福20070601大连理工大学硕士学位论文摘要微型化是化工过程发展的重要趋势，它可将微流体系统、热交换系统、传感器、控制系统和反应界面集于一体，以完成化学反应全过程(合成、分离和分析)，并进行实时的监测和控制，大大简化了设备，提高了效率。微反应器是微化工技术研究的核心，由于其极小的孔道结构，很大的表面与体积比，可加快传质和传热速率，反应过程安全、易控制，实现产品的安全、高效合成。沸石膜由于具有与分子大小相当而均匀一致的孔径、离子交换性

2、能、高温稳定性、优良的择形催化性能和易被改性以及有多种不同的类型与不同的结构可供选择，是理想的膜分离和膜催化材料。通过交换的方法引入催化组分，使之同时具备从分子水平上实现分离和催化的双重功能，可用于沸石催化的有机合成反应。把沸石和沸石膜引入微反应器中，可实现沸石催化、膜催化和微反应技术的多重优势结合。l、采用硅氧烷偶联剂法在不锈钢微通道中引入沸石粒子的方法，研究了三种硅氧烷偶联剂(AP．TMS，CP．TMS和SP．TMS)在不锈钢表面作用后，引入NaA和Siliealite-1沸石粒子的效果。SEM和相关表征分析结果发现，在不锈钢表面上，使用AP—TM

3、S和CP—TMS为偶联剂，均能使NaA沸石粒子组装形成分布密集的沸石粒子层；而使用CP．TMS和SP．TMS为偶联剂，则能使Silicalite．1沸石粒子组装形成分布密集的沸石粒子层。使用CP．TMS比使用AP．TMS能得到更均匀、单层分布的NaA沸石粒子层。2、采用以AP．TMS为偶联剂在多通道不锈钢微反应器内引入NaA沸石粒子层作为晶种层迸行二次生长法成膜，在合成釜内静止水热合成了NaA分离膜层，用不同含水量的水／苯甲醛体系的渗透蒸发测定了NaA膜分离层的渗透性能，其中膜对1wt％的水，苯甲醛混合物的分离系数达到了17036，显示了膜具有较好的完

4、整性和良好的分离性能。3、首次采用新颖的流动法在在微通道内NaA分离膜层上原位合成了NaX催化膜层，并形成新型NaA-NaX双层双功能沸石膜。经铯离子交换制得CsNaX催化层，并用苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应评价膜的催化和分离性能。结果发现，与无分离层、单层CsNaX催化层相比，NaA-NaX双层沸石催化膜反应的产率可提高10％。4、使用一种新型CsNaX-NH2催化剂，在微反应器中来研究了苯甲醛和苯乙酮的C1Msen-Schmidt缩合反应性能。结果发现，在较少的催化剂用量(1砒％)和较短的反应时问(50min)内，微反应器内

5、的产率达到65．3％远远高于传统反应器中的18．9％产率。关键词：沸石；沸石膜；微反应器；渗透蒸发；Knoevenagel缩合沸石膜组装微反应器的制备及催化性能研究PreparationofMembraneMieroreactoranditsCatalyticPerformanceAbstractMiniaturizationisthe仃endofchemicalengineering．Itcallincorporatereactionandseparationtogether．Tosomeextent,itCallsimplifytheequipme

6、nts．nleadvantagesofthemicroreactorare：ExcellenttemperaturecontroIthatisabletopreventhot—spotformation，higherselectivityandconversioncomparedtoconventionalreactors，intrinsicsafetyandeasierscaleup，especiallytheproductionofhazardousandexplosivematerials．Zeolites，withthesupercagesan

7、dchannelsofdefinedsizes，areimportantcatalystsinmanychemicalandpetrochemicalprocessesbecauseoftheirhigllspecificityinadsorptionandcatalysis．Recently，ithasbeensuccessfullyshownthatzeoliteandmolecularsievesmaterialscouldbeincorporatedascatalyst,membraneandstructuralmaterialinminiat

8、urechemicaldevicessuchasmicroreactorsandmicrose