新型炭基mfi型沸石复合膜的制备及其性能研究

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1、大连理工大学硕士学位论文新型炭基MFI型沸石复合膜的制备及其性能研究姓名：邹本雪申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王金渠;张雄福20050617大连理工大学硕士学位论文摘要沸石分子筛膜由于其本身具有的良好特性，一直是无机膜领域研究的热点之一，其研究的关键是具有高性能沸石分子筛膜的制备。目前，沸石膜1j950备大多以陶瓷材料为载体。而陶瓷材料由于制备成本高，且容易被强碱溶液所侵蚀而带来合成上的问题。多孔炭材料作为一种新颖的沸石膜制备载体，既可以克服陶瓷载体的不足，同时炭．沸石复合膜也是一种新型复合材料可以兼有炭材料和沸石膜的双重性能，具有潜在的应用前景。而且通过在多孔炭载体上制各沸石膜

2、也为炭材料的改性提供了一条有效的途经。因此开发新型载体沸石复合膜研究具有重要的实际意义。本论文采用纳米晶种涂层二次生长技术合成了Silcaliate一1沸石复合膜和无模板剂的ZSM-5沸石膜，用XRD，SEM和渗透等多种手段研究了炭基沸石复合膜的性能。一采用廉价四丙基氢氧化铵乙醇溶液作模板剂，在澄清溶液中成功合成了均匀的100nmSilicalite-1沸石，并对合成液的组成、晶化温度和晶化时间等条件进行了优化，确定了最佳合成条件。二在平均孔径为0，7um的管式炭载体上，采用预涂晶种二次合成法成功获得了均匀连续的炭基Silicalite一1沸石复合膜。并在氮气气氛下，采用合成一焙烧一再合成一

3、再焙烧的方法，实现了炭基沸石复合膜孔内有机模板剂的有效脱除。获得的沸石复合膜对H2的渗透率为20．6×10一t001．m-2．s～．Pa～，H2／l叱和H2／C3H8的理想分离因数分别达到了4．29和26．41，显示出明显的分子筛分性能。系统考察了晶种的大小、合成液的组成、晶化温度及无氧条件下模板剂的去除对沸石膜性能的影响。结果表明，晶种颗粒越小，则膜越致密，渗透选择性越好，较大晶种颗粒在粗糙的载体表面很难形成致密的膜层；控制不同的晶化温度可以获得不同取向生长的膜：当焙烧温度较低或氮气流量较小时，沸石复合膜不但容易丌裂，而且容易产生积炭现象，使膜的渗透性能降低。三本论文首次在炭载体上，采用无

4、模板剂条件合成了高硅ZSM一5沸石复合膜。膜对H2的渗透率达19xlO～m01．m-2s-l,pa-1，H2／N2，H2／02和H2／C3地的理想分离系数分别为3．11，3．39，5．90，说明膜内没有大的缺陷，并且具有一定的分子选择性能。四初步探讨了炭基沸石膜在乙醇／水的渗透汽化中的分离作用。结果表明，炭基Silicalite一1沸石复合膜的疏水性较强，晶间孔较少，在乙醇／水溶液中优先透过乙醇；而无膜板剂的ZSM一5沸石膜疏水眭相对较弱，晶间孔较多，在乙醇／水溶液中优先透过水。关键词：纳米沸石；沸石膜：多孔炭；渗透汽化新型炭基MFI型沸石复合膜的制备及其性能研究AbstractZeolit

5、emembranewithwell-definedcrystallinestructuresoffersgreatimpressiveapplicationsinsepm'ationsandcatalysis．Mostoftheearlyeffortswerefocusedonthestudyonzeolitefilmssupportedonceramics．ButceramicshavealittleetchingofaluminumbystrongalkalinesynthesissolutionsandalSOmoreexpensive．Porouscarbonmaterialsare

6、promisingcandidatesaszeolitesupportsbecauseitnotonlyredoesthecostofzeolitecompositemembranes，hutalsodevelopsanovelmethodfortailoringandimprovingcarbonporestructureofporouscarbonmaterials，Inthispaper，Silcaliate一1andtemplate-freeZSM一5zeolitemembraneshavebeensuccessfullysynthesizedonthecarbontubesbyse

7、ededsecondarysynthesis，andtheirpropertieswerecharacterizedbyXRD，SEM，singlegaspermeanceandpervaperationtest．1．Nano．sizedsilicalite．1zeolitecrystalshavebeensynthesizedusingTPAOHethanolsolutionasatemplateinacl