AUC沉淀废液除铀工艺研究.pdf

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1、第35卷第2期铀矿冶Vo1．35NO．22016年5月URANIUMMININGANDMETALLURGYMav2016AUC沉淀废液除铀工艺研究黎志万，莫远坤，姜淮(中国核动力研究设计院核燃料及材料研究所，四川成都610213)摘要：碳酸铵沉淀氟化铀酰制备二氧化铀的中间体原料三碳酸铀酰铵(AUC)的沉淀工艺中，AUC沉淀过滤后的废液中每L仍含有几十～几百mg的以u0；或以U0；配合离子存在的u。为了达到排放标准，研究了先用双氧水(HOz)沉淀废液中的U，再用离子交换树脂将未沉淀完全的U吸附，使废液的p(U)

2、mg／L，达到排放标准。讨论了蒸煮液pH值对碳酸根离子浓度的影响；HO沉淀废液中的u的沉淀温度、沉淀剂用量和酸度对沉淀效果的影响；比较了大孔硅胶、201×7、D201、001×7、001×8、D418树脂对AUC废液中U的吸附影响。吸附条件试验结果表明，D418离子交换树脂对氧化铀酰离子吸附结果较好，使处理后的废液中p(U)

3、01-05doi：10．13426／j．cnki．yky．2016．02．006三碳酸铀酰铵(以下简称AUC)是核燃料1工艺理论及流程生产过程中的重要中间产物，由于化学物理性能稳定，重现性好，成为制备二氧化铀(UO)燃1．1工艺理论料的工艺路线之一。在由氟化铀酰(见反应式1)F一和C2一能与UO；进行配合反应形成配制造AUC的工艺路线中，为提高AUC粉末的松合离子导致AUC在水中的溶解度增大。F一和装密度，同时促使U沉淀完全，控制[NH。]／[U]UOl的配合反应(反应式3)常数为6．3×1On，比为26～28_1]。

4、AUC沉淀过滤后的沉淀废液CO；一和UO；的配合反应(反应式4)常数为2×中每L仍含有几十～几百mg的以UO；及1O¨。二者比较，CO；一更容易与UO；形成稳定UO；与F一、CO；一形成的配合离子存在的U，同的配合离子[UO。(CO。)。]，使H：O沉淀UO；时存在大量的F一、CO；一和质量浓度为l15g／L的反应难以进行。因此，对沉淀有影响的是和的NH。UOl配合反应常数高的CO；一，必须将AUC废UF6+3CO2千+10NH3十+SH2O一液中的CO；一去除。(NH4)4[uo2(CO3)3]+6NH4F(1)沉淀

5、工艺首先要将废液的pH值调节到酸研究最终目标是将AUC废液中U质量浓度性，CO；一按照反应式(5)、反应式(6)的机理分解处理到<0．05mg／L，实现达标[。]排放。H。O2不为CO气体。由于NO?与UO；的配合反应常仅可用于处理含Cu抖、Ni抖等重金属离子的废数为0．24，因此加入浓硝酸调节pH不会对反应水]，而且可以用来沉淀AUC废液中高浓度的式(2)的沉淀有任何影响。U(见反应式2)，使废液中的U浓度降低，再用离竹uO；+mF一[(UO2)F]。”一，(3)子交换树脂将未沉淀的U吸附以达到排放标准。UO；+CO

6、；一U0；+2F一+2NH+H2O2一[(UO2)(CO)]。，(4)UO4·2NH3·2HF+2H。。(2)NH：+CO；一一NH3十+HCO，(5)HCO7+H一CO2十+H2O，(6)收稿日期：2015—01—11第一作者简介：黎志万(1969一)，男，重庆市人，副研究员，从事核化工技术工艺研究开发。1O2铀矿冶第35卷RNHCHPO。H2+UO；—一大量气泡和热量(见反应式8)，在前几min内分RNHCH2PO。UO2+2H。(7)解率达6O以上_6_】。pH值为9，最易导致双氧1．2工艺流程及设备水分解，危险

7、性最大【6]l∞。因此，在利用反应式图1是AUC废液除铀工艺流程及装置图。(2)进行沉淀时，HO。分解不仅增加其用量，其释工艺过程先将AUC废液蒸煮到pH为5，再加入放的热量也迅速导致沉淀溶液温度的升高，温度硝酸调节蒸煮后的AUC废液pH值到2，按照反升高也会进一步加剧H。O的分解，导致安全事应式(5)和反应式(6)，完全从废液中去除CO；故的发生。离子。沉淀时，加入氨水将蒸煮废液的pH值调H2O2一H2O+1／2O2十+54．25kJ／mol，(8)节到8，温度控制在45℃左右，加入双氧水沉淀，反应式(8)中，过氧化

8、氢分解产生的热量使水沉淀废液自然冷却到常温，在此过程中，氟铀酰铵迅速蒸发，生成高温水蒸气，此时水蒸气的体积相沉淀经过老化后形成粗大的颗粒，有利于过滤，滤当于液体水的数十倍至数百倍_7]，沉淀槽必须设液中U质量浓度可以降低到5～10mg／L，沉淀计有排气口连接通风系统。在利用反应式(2)的后的滤液中未沉淀的U用D418离子交换树脂吸