Pd-V改性分子筛催化苯与氢气氧气羟基化反应的研究.doc

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1、Pd-V改性分子筛催化苯与氢气氧气羟基化反应的研究化学专业2002级陆庆祝摘要：在自行设计的一个气体内循环反应装置上，研究了Pd、Pd-V、Pd-Cu和Pd-Fe改性的Hβ和ZSM-5催化剂催化苯与氢氧直接羟基化反应。结果表明：单Pd系列催化剂均能催化苯和氢气、氧气的羟基化反应，但其活性较低。为了提高催化剂活性，我们采用浸渍法制备了Pd-V、Pd-Cu和Pd-Fe改性的Hβ,以及Pd-V/ZSM-5系列双金属改性催化剂。我们发现对于以Hβ沸石为载体的这类双金属催化剂的催化活性较单钯负载催化剂提高了很多。这可能是因为Pd促进

2、双氧水的生成，而V、Cu和Fe又能促进双氧水与苯的反应，然而以ZSM-5为载体的双金属改性催化剂其活性较单钯负载催化剂并没提高多少。我们还发现苯酚生成速率在单乙酸介质中较低，而添加适量水后则显著增加。这里我们提出了一个协同催化作用机理来解释有关过渡金属的改性作用和水的添加效应。为了考察催化剂回收的使用活性，我们对0.5wt%Pd/ZSM-5、Pd-V/ZSM-5、Pd-V/Hβ、Pd-Cu/Hβ和Pd-Fe/Hβ催化剂进行了回收，发现催化剂经过处理后普遍存在失活的现象，相对而言，Pd-Cu/Hβ有着较好的回收使用性能。关键

3、词:苯酚;苯羟基化;Pd-V/Hβ;Pd-V/ZSM-5;Pd/ZSM-5;浸渍法StudiesonthePd-VmodifiedzeolitecatalystsforthedirectliquidhydroxylationofbenzenewithH2andO2undertheatmosphereQingzhuLu,Grade2002,ChemicalEducationAbstract:Agasinner-circulatedapparatus,whichwasdesignedbyuswasemployedtocarry

4、outthedirecthydroxylationofbenzenewithH2andO2overHβandZSM-5catalystsmodifiedbyPd；Pd-V；Pd-CuandPd-Feundertheatmosphere.TheresultsshowedthatalltheonlyPdsupportedcatalystscouldcatalyzethisreactionbuttheiractivitiesweredemonstratedrelativelylow.Toimprovetheactivitieso

5、fcatalysts,wehadpreparedbimetal-modifiedcatalystssuchasPd-V；Pd-CuandPd-FemodifiedHβcatalysts,andPd-V/ZSM-5byimpregnationmethod.Itwasfoundthatbimetal-modifiedHβcatalystsshowedmuchhighercatalyticactivitythansinglePdmodifiedones.ItcanbeinterpretedthatPdwasbeneficialt

6、otheformationofH2O2andatthesametimeV,CuandFewerehelpfultothehydroxylationreactionbetweenH2O2andbenzene.However,theactivityofbimetal-modifiedcatalystsdidnotbeimprovedmuchcomparedtosinglePdcatalystswhenZSM-5wasusedassupport.Herein,wealsofoundoutthattherateofphenolfo

7、rmationusingglacialacidasreactionmediumwasrelativelylowbutitwassignificantlyimprovedasthesuitableamountofwaterwasaddedtoglacialacid.Therefore,weputforwardaharmoniouscatalyticmechanismtoexplainthefavorableeffectsoftransitionmetalsmodificationandtheaddingwateronthis

8、reaction.Tochecktheactivitiesofrecycledcatalysts,theused0.5wt%Pd/ZSM-5,Pd-V/ZSM-5,Pd-V/Hβ,Pd-Cu/HβandPd-Fe/Hβwererecoveredandreused.Anditwasfoundcommonl