外场能量辅助液相晶化法制备SAPO-34分子筛的研究.pdf

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1、■？臓１密级：公开学号２０１２３１４４１Ｈ：Ｊ▲｜ｉｒｉｆｃ？ＳＮｏｒｔｈｗｅｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ＇＇－＇＊＇－＇＾—－ＴｒｒｒｒｍｙｉＴｉｉ—Ｈｆ—ｉ．ｉｉｍ？？？—＞ｗｗ—Ｓ＞—ｊ—，：ＷＨ专亚字位硕＇士论５ｔ灣ＳＰＥＣＩＡＬＩＺＥＤＭＡＳＴＥＲＳＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮＭＬ，＊ｉ外场能量辅助液相晶化法、制备ＳＡＰＯ－３４分子靜的研究：‘‘’‘‘＾？：；：，！；｜，—学科名称：化学工程专业学位类别：工程硕

2、士校外导师：程惠亭高级工程师：作者：唐呈前校内导师：陈立宇副教授西北大学学位评定委员会二〇＿五年西北大学学位论文知识产权声明书本人完全了解学校有关保护知识产权的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属于西北大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版。本人允许论文被查阅和借阅。学校可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。同时，本人保证一，毕业后结合学位论文研究课题再撰

3、写的文章律注明作者单位为西北大学。保密论文待解密后适用本声明。、学位论文作者签名：指导教师签名：年《月？曰年月）曰西北大学学位论文独创性声明本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，本论文不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西北大一学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：年Ｚ

4、月〉日摘要一ＳＡＰＯ－３４分子蹄是最适合于ＭＴＯ工艺的催化剂之，其具有非常高的甲醇转化率一和优良的乙稀、丙稀选择性ＳＡＰＯ－３４。液相晶化法是我们实验室自主开发的种新的分子蹄的制备方法，解决了传统水热合成法易粘壁的问题，但其具有物料混合阶段搅拌时间过长和晶化阶段晶化时间过长等缺点－３４分子蹄。因此，本论文分别在制备ＳＡＰＯ的物料混合阶段和晶化阶段引入超声场和微波场，试图减少混合时间和晶化时间，为其工业化应用奠定基础。首先－３４，研究了液相晶化法制备ＳＡＰＯ分子蹄的物料混合阶段引入超声场的

5、影响，考察了超声场各因素对干粉混合过程的影响，得到其最佳的工艺条件为：超声温度６０°Ｃ？７（ｒＣ，超声时间８０ｍｉｎ，超声功率２８０Ｗ。其用于ＭＴＯ催化反应性能优良，甲醇的转化率为９６．５２％，乙稀和丙稀的选择性为８０．６０％。－３４分然后，研究了微波场的引入对液相晶化法制备ＳＡＰＯ子筛晶化阶段的影响，■考察了微波场各因素对晶化过程的影响，其最佳的工艺条件为：微波温度１８０£，微波°Ｃ°。°时间１２０ｔｎｉｎ，微波功率５００Ｗ，微波升温速率８０以前４０Ｃ／ｍｉｎ，８０Ｃ以后１０Ｃ

6、／ｍｉｎ。ＭＴＯ催化反应９６．１６％乙炼和丙稀的选择性为７９．８３％。将其用于，甲醇的转化率为，最佳超声条件和最佳微波条件联用制备ＳＡＰＯ－３４分子蹄，其用于ＭＴＯ催化反应，甲醇转化率为９６．２１％，乙稀和丙稀的选择性为７９．９２％。最后－，研究了微波场条件下制备ＳＡＰＯ３４分子蹄催化剂的结晶动力学，并依据阿企尼乌斯方程计算出ＳＡＰＯ－３４分子蹄微波晶化晶体的表观成核活化能Ｅｎ为ｉ—ｉ？．？ｍｏ７．８２ｋｊｍｏｒ，表观生长活化能五ｇ为１１．９７ｋｊｌ。关键词ＳＡＰＯ－３４

7、分子蹄超声场微波场微波结晶动力学ＩＡｂｓｔｒａｃｔ－ｌｌｕｉＳＡＰＯ３４ｍｏｅｃｕａｒｓｉｅｖｅｉｓｔｈｅｍｏｓｔｓｔａｂｌｅｃａｔａｌｙｓｔｏｆＭｅｔｈａｎｏｌｔｏＯｌｅｆｉｎｓＭＴＯ（）ｐｒｏｃｅｓｓｓｏｆａｒｆｏｒｉｔｓｖｅｒｙｈｉｈｍｅｔｈａｎｏｌｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎａｎｄｅｘｃｅｌｌｅｎｔｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｏｆｅｔｈｌｅｎｅａｎｄｇｙｙｒｏ－ｐｐｙｌｅｎｅ．Ｌｉｑｕｉｄｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄｉｓａｎｅｗ

8、ｗａｙｔｏｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅＳＡＰＯ３４ｍｏｌｅｃｕｌａｒｓｉｅｖｅｗｈｉｃｈｗａｓｄｅｖｅｌｏｅｄｂｏｕｒｏｗｎｌａｂｏｒａｔｏｒ．Ｈｏｗｅｖｅｒｉｔａｌｓｏｈａｓｓｏｍｅｄｉｓａｄｖａｎｔａｅｓ，ｐｙｙ，ｇ，ｓｕｃｈａｓｍｏｒｅｔｉｍｅｉｎｍａｔｅｒｉａｌｓｍｉｘｉｎｅａ