时间分辨光谱学.ppt

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1、第十一章时间分辨光谱学主要内容相干瞬态光谱学量子拍频光子回波光学章动自感应衰减傅立叶变换光谱学定义:一、瞬态相干光谱学瞬态：物质与光相互作用时间很短（<

2、有关，也就是说介质对某一考查时刻前的入射光场（振幅和相位）的行为呈现出记忆的能力从数学角度讲,在瞬态相干作用下，共振介质在某一时刻对入射光场的反应特性，不仅决定于该时刻光场的瞬时值，而且决定于该时刻前入射光强场相对于时间的积分，即该积分面积的大小1、量子拍频考虑一个三能级系统Ii＞、I1＞、I2＞。其中I1＞、I2＞的能级间隔小于激光线宽，在超短脉冲激光的激励下，从一个共同的低能级Ii＞上实现粒子数集居。从这些能级上辐射的荧光强度表现为受调制的e指数衰减规律，这种现象被称为“量子拍频”。ABA.在短脉冲激发下，能级1和2的相干激发能级图B.受调制的e指数衰

3、减荧光强度这是由于相距根近的两个能级上辐射荧光振幅间相互干涉的结果。量子拍频的条件：所选择的泵浦激光线宽应大于两个相邻能级之间的频率间隔确定两个能级之差不受多普勒效应影响，量子拍光谱学可以允许无多普勒分辨测量的技术要求：用短脉冲激光激发探测系统的时间响应必须足够快，以便分辨时间间隔Δt＜h／(E2—El)．量子拍测量的技术要求137Ba+离子的6p2P3/2超精细结构荧光量子拍频和它的傅立叶变换谱Na原子32S1/2基态的塞曼量子拍信号，是用瞬变数字记录仪对脉冲激光器的单个脉冲所做的记录。探测器利用透射强度测量量子拍的实验方法2、相干瞬态效应的理论分子或原

4、子系统用两能级系统进行描述无光场时哈密顿量原子系统与光场相互作用时哈密顿量光场Z分量：赝极化矢：布洛赫方程：该系统的与时间有关的极化有效光场纵向弛豫时间:粒子数衰变时间横向弛豫时间:相衰变时间光学跃迁描述为跃迁矢量绕光矢量的进动，进动频率称为拉莫进动频率无外加光场时3、光子回波假设N个原子被短激光脉冲从下能级E1同时激发到上能级E2。在跃迁E1→E2中，发射的总荧光强度：跃迁E2→E1的偶极矩阵元μ21E1、E2的权重因子如果这些原子是非相干受激的，对相同原子：总荧光强度：相干激发下，N各受激原子在激发时刻t＝0建立确定的相位关系，即N个受激态原子是同相

5、的：一切受激原子同相振动时刻，荧光强度比非相干情况大N倍。超辐射总荧光强度：光子回波的特性：t2-t1=t4-t3,Δt1=Δt2信号以exp(-2Δt1／T1)衰减。为均匀展宽。因为均匀展宽(如寿命展宽)是物质中固有的，所以内在消相是无法复相的。光子回波是一种无多普勒效应高分辨率光谱，可以用来测量均匀展宽。K4＝2K2-K1确定回波方向。(t2-K2∙r/ω)-(t1-K1∙r/ω)=(t4-K4∙r/ω)-(t3-K2∙r/ω)双氢磷酸氨样品：SF6光源：CO2激光器光子回波4、光学章动光学章动表现为当样品原子（或分子）被足够强的共振光场突然照射时，原

6、子将首先被激发到高能态（共振吸收），然后回到较低能态（受激发射）。交替循环地对激光吸收再发射。这种现象叫做光学章动。产生原因：原子在强共振作用下，在上下能级间的强迫振动，由于弛豫效应，呈现处衰减振荡，透射光达到稳定状态是受感生弛豫跃迁限制的。激发光场光学章动信号拉比频率Ω＝2πγE/h1、测定分子跃迁偶极矩2、获得横向相干时间T2与本征频率对激光频率的失谐量、入射光强度有关5、自感应衰减自感应衰变：当样品原子在稳态条件下被一激光束共振激发，突然撤去共振激发场，这时被激发的偶极子处于同位相，因而样品将发射出强相干光，而且呈现出一种随时间而衰减的性质。(A)用

7、9.7微米连续CO2激光器得到的13CH3F光学章动信号（B）10.6微米得到的NH2D的自由感应衰减信号频谱是斯塔克位移，缓慢变化是章动信号斯塔克开关二、脉冲傅立叶变换光谱学稳频CO2激光激发13CH3F分子基频ν3模中（J,K）=(4,3)→(5,3)跃迁ΔM=0,八条谱线形成四个外差拍频170kHz宽，间隔0.83MHz单脉冲双脉冲规则脉冲列短脉冲序列的多重相干作用时间函数的场振幅对应的频谱线型本章小结瞬态、相干的含义是什么？光学布洛赫方程及物理含义。量子拍、光学章动、自感应衰减物理含义是什么？其信号曲线中都有振荡和衰减，振荡和衰减分别代表什么信息？

8、如何利用光学布洛赫方程解释光子回波，光子回波信号中包含了那些信息？