NiO-MgO固溶体用于富氢气体中CO选择甲烷化反应.pdf

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1、NiO-MgO固溶体用于富氢气体中CO选择甲烷化反应张萌萌2015年1月中图分类号：TQ028.1UDC分类号：540NiO-MgO固溶体用于富氢气体中CO选择甲烷化反应作者姓名张萌萌学院名称化学学院指导教师高志明教授答辩委员会主席张韫宏教授申请学位理学硕士学科专业化学学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2015年1月NiO-MgOsolidsolutionforselectivemethanationofCOinH2-richgasCandidateName：ZhangMengmengSchoolorDepa

2、rtment:SchoolofChemistryFacultyMentor:Prof.GaoZhimingChair,ThesisCommittee：Prof.ZhangYunhongDegreeApplied:MasterofScienceMajor：ChemistryDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence：1，2015研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和

3、致谢的地方外，学位论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：北京理工大学硕士学位论文摘要质子交换膜燃料电池（PEMFC）稳定发电要求富氢气体中CO含量低于10ppm，然而重整-变换反应后的富氢气体中含有约1%CO和18%CO2。CO选择甲烷化是除去富氢气体中CO的一种有效方法，其能量效率高、过程控制简单，生成物甲烷和水均对电极以及

4、环境无毒害作用，因此近年来逐渐引起关注。负载镍基催化剂是CO选择甲烷化反应的有效催化剂，而且比贵金属价格低廉。本工作利用NiO与MgO易形成固溶体的特点，首先制备了NiO-MgO固溶体，经还原处理后得到Ni/Mg1-xNixO催化剂，然后对其进行CO选择甲烷化反应活性的研究。主要的研究内容和结果归纳如下：1、分别采用氢氮混合气（70%H2、30%N2）和反应混合气（70%H2、18CO2、11%N2、1%CO）作为还原气体，对氧化态样品进行还原处理，然后测定其甲烷化反应活性。结果表明，采用氢氮混合气还原得到的催

5、化剂催化活性远高于采用反应气还原得到的催化剂催化活性。2、采用不同的还原温度（500°C～800°C）对氧化态样品进行还原处理，然后测定其甲烷化反应活性。结果表明，还原温度越高，CO选择甲烷化活性越高，800°C下还原得到的催化剂活性最高。3、采用不同H2浓度（50%～100%）的氢氮混合气，对氧化态样品进行还原处理，然后测定其甲烷化反应活性。结果表明，当H2浓度为85%时，催化活性最佳；当H2浓度为50%时，催化活性明显降低。4、对不同Ni/Mg投料比（10%～40%）的氧化态样品，还原后测定其甲烷化反应活性

6、。结果表明，Ni/Mg投料比为20%～30%的催化剂对CO选择甲烷化反应催化效果最好。5、对不同温度（400°C～800°C）焙烧得到的氧化态样品，还原后测定其甲烷化反应活性。结果表明，随着焙烧温度升高，催化活性降低，特别是800°C焙烧的样品活性降低很明显。关键词：固溶体；一氧化碳；选择甲烷化；镍；氧化镁I北京理工大学硕士学位论文AbstractH2-richgaswithCOcontentbelow10ppmisrequiredforprotonexchangemembranefuelcell(PEMFC)

7、topowerstably,buttheH2-richgasproducedbysteamreformingofhydrocarbonsandthefollowingwater-gasshiftreactionislargelycomposedof1%COand18%CO2.COselectivemethanationisaneffectivemethodtoremoveCOinhydrogen-richgas.Ithashighenergyefficiency,theprocessissimplycontro

8、lled,theresultantmethaneandwaterhasnotoxiceffectsontheelectrodesandenvironment.Asaresult,ithasgainedattentiongraduallyinrecentyears.Supportednickel-basedcatalystsareeffectiveforselectivemethanat