泡沫金属微反应器内富氢重整气中CO选择性甲烷化.pdf

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1、第38卷第3期燃料化学学报Vo1．38NO．32010年6月JournalofFuelChemistryandTechnologyJun．20l0文章编号：0253—2409(2010)03-06—337泡沫金属微反应器内富氢重整气中CO选择性甲烷化高军，董新法，林维明(华南理工大学化学与化工学院，广东广州510640)摘要：在微反应器中，用泡沫金属镍为载体负载4Ni-2Ru／ZrO双金属催化剂，用于选择性甲烷化去除富氢重整气中的CO。考察了催化剂负载方法、焙烧温度和空速等对CO选择性甲烷化的影响，借助x射线衍射(XRD)、程序升温还原(H：

2、一TPR)等手段对催化剂制备方法与催化性能的关系进行了探讨。结果表明，直接将4Ni一2Ru／ZrO催化剂涂布在泡沫镍片上，350℃下焙烧，反应温度为260oC，空速为2000h～6000h～，可将富氢转化气中c0降至30×10以下，其中空速为5000h～，可将CO出口浓度降至7X10，CO，的转化率低于1．5％。反应温度在260℃～300℃，CO的转化率在99．6％以上，CO出口浓度在50×10以下。关键词：选择性甲烷化；微反应器；泡沫镍中图分类号：TQ426．8文献标识码：ASelectivecatalyticmethanationofCO

3、inhydrogen-richgaswithametalfoammicroreactorGAOJun，DONGXin—fa，LINWei—ming(SchoolofChemistryandChemicalEngineering，SouthChinaUniversityofTechnology，Guangzhou510640，China)Abstract：ForthepurposeofremovingCOtolessthan100×10tomeetthedemandoftheprotonexchangemembranefuelcells(PEM

4、FC)．abimetalliccatalyst4Ni一2Ru／ZrO，forCOselectivemethanationwaspreparedbyhomogeneouslycoatingonthefoamnieke1．Theeffectofspacevelocityoffeedstock，coatingmethodsandcalcinationtemperatureonC0selectivemethanationwasinvestigatedinamicroreaetor．Therelationshipbetweenthepreparatio

5、nmethodandactivityofthe4Ni．2Ru／ZrOcatalystwasalsoexploredbymeansofX—raydiffraction(XRD)andtemperature—programmedreduction(TPR)．TheresultsindicatethattheoutletconcentrationofCOcanbereducedtolessthan30×10at260qCandthespacevelocityfrom2000hto6000h～．withthecalcinationtemperatur

6、eof350．TheoutletconcentrationofCOcanbereducedto7×10～andtheCOconversioniSlessthan1．5％asthespacevelocityiS5000h～．Becauseofexcellentheattransferandmasstransferability．theCOconversioncanreachahighlevelmorethan99．6％withtheoutletconcentrationbelow50×10evenatahighreactiontemperatu

7、reof300℃．Keywords：C0selectivemethanation；mieroreactor；foammetalnickel由重整反应产生的富氢重整气中通常含有体积气变换反应有效的方法。分数为0．5％～2．0％的CO。当其用于PEMFC的微反应器具有比表面积大，达26200m／m，传燃料时，将导致PEMFC的铂电极中毒，从而直接影热系数达25000W／(m·K)，显著强化了微反应器响到PEMFC的性能，因此必须将富氢重整气巾CO的传热能力J，从而可有效地控制C0，竞争甲烷浓度降至铂电极耐受水平以下¨J。目前，去除富氢化和高温下易

8、发生逆水煤气变换反应等问题。重整气中CO主要采用选择性氧化和选择性甲烷Chen等将RhK／Al，O催化剂负载在微通道反应化。CO选择性氧化需要在反应过程中加入空气或