MWCNT催化CO2甲烷化反应的性能.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)AugustActa．一Chim．．2012，28(8)，1951—19561951[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201206041www．whxb．pku．edu．cnNi，MWCNT及镧改性Ni，MWCNT催化CO2甲烷化反应的性能张荣斌梁蕾曾宪荣商金艳汪涛’蔡建信(南昌大学化学系，南昌330031)摘要：以多壁碳纳米管(MWCNT)为载体，通过浸渍法制备了负载型镍催化剂和稀土镧改性的镍催化剂，并对其二氧化碳甲烷化的催化性能进行了研究．借助比表面

2、积测试、程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段研究了稀土镧的添加对Ni／MWCNT催化剂结构和表面组成、催化剂还原性能以及CO甲烷化反应性能的影响．结果表明：稀土镧改性的Ni／MWCNT较Ni，MWCNT催化剂具有更好的CO甲烷化活性，镧组分的加入提高了催化剂表面的镍物种浓度和分散度，弱化了氧化镍与载体MWCNT之间的相互作用，促进了氧化镍的还原，同时提高了表面镍物种的电子密度，增加了对反应物的吸附能力，从而提高了其CO甲烷化活性．制备过程中稀土镧的添加次序对催化性能有较明显的影响

3、，其活性顺序为先浸渍镧后浸渍镍制备的催化剂活性明显好于先浸渍镍后浸渍镧制备的催化剂．关键词：镍催化剂：多壁碳纳米管；镧：二氧化碳甲烷化中图分类号：0643CatalyticPropertiesofNi／MWCNTandLa-PromotedNi／MWCNTforMethanationReactionofCarbonDioxideZHANGRong-BinLIANGLeiZENGXian--RongSHANGJin-YanWANGTaOCAIJian．Xin(DepartmentofChemistry,NanchangUniv

4、ersity,Nanchang330031，PR．China)Abstract：Nickelmultiwalledcarbonnanotubes(Ni／MWCNT)andlanthanum-promotedNi／MWCNTweresuccessfuIlysynthesizedbyimpregnation．Methanationofcarbondioxidewasusedasaprobetoevaluatetheircatalyticperformance．N2-BET,temperatureprogrammedreducti

5、on(TPR)，X-raypowderdifraction(XRD)andX．rayphotoelectronspectroscopy(XPS)wereusedtostudytheadvantageouseffectsofLaonthestructure．SUrfacecomposition，reductionpropertiesandreactionperformanceofNilMWCNItwasfoundthatLa．promotedNilMWCNTcatalystsshowedbettercatalyticactiv

6、ityfortheteactionthantheun．promoted．TheadditionofLatoNilMWCNTimprovestheconcentrationanddispersionoftheactiveNiOcomponentonthecatalystsurface。thusweakeningthelnteractionbetweensupportandNiOspecies，whichinturnimprovestheelectrondensityattheNiOspecies．Asaconsequence。

7、theadsorptionofreactantswasenhancedandtheactivityimproved．Moreover,thesequenceinwhichLawasaddedwasalsostudiedinthiswork．Ni．La／MWCNTinwhichLawasimpregnatedontotheMWCNTfirst，showsbettercatalyticperformancethanLa—Ni／MWCNTwheretheNjwasimpregnatedfirst．KeyWords：Nickelca

8、talyst；MWCNT；Lanthanum；CarbondioxidemethanationReceived：February20，2012；Revised：June1，2012；PublishedonWeb：June4，2012．Correspondingauthor．Email：rb