绿色氧化合成苯乙酮的研究

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1、??化学通报年第期彻勳勳勅鍵鍵鍵彻嘛勳儿効勝橄绿色氧化合成苯乙酮的研究宋华王园园刘思雨张金召大庆石油学院化学化工学院大庆摘要研究了以氧气为氧化剂、液相氧化乙苯合成苯乙酮反应的各种影响因素在优化的反应条件冰乙酸創、夺菱IJ、醋酸钻用量为乙苯的物质的量、勝効物质的量、氧气流速为劉劉刊劎、常压、温度°C和反应时间彻下乙苯转化率达到苯乙酮收率达到。关键词乙苯苯乙酮液相氧化分子氧滙劎勳彻惹勒刊勒効榆H惹勳効勅彻惹劎効劎惹九滙勝惹惹劎咻刊凭决勳刊効劎効劎橄芜决凉决劎橄减梵决劎滙芜决劎去IJ芜刊滙芜凑彻决劎刊劎滙彻决効効惹橄惹効榆彻惹划刊纫勳勝滙决飙凭彻惹划刊H决券飙橄刊飙惹惹勝刊飙

2、橄决範刊飙橄惹斷勝効券悉芫劉劎劾斷刊斷芫斷悉决筋刊劎橄九决H斷彻悉刊劎櫛券芫悉劎H惹榆决H鲂効勝劾効榆鲂彻惹劾滙劎鲂彻惹劾刊劾効榆决H惹鲂効勅彻惹劎効劎惹九滙券刊範芜刊凭一勅彻决劾惹効咻刊凭决勳刊効劎効榆惹勳彻滙券九惹劎滙惹劎惹刊劎鍵彻刊孔彻効

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6、有较广泛的应用前景。已经报道的以氧气为氧化剂氧化乙苯合成苯乙酮的反应所使用的催化剂中金属吓

7、1林瞅菁和过渡金属配合物最受关注。当以金属吓卩林淋。和金属瞅菁Ny为催化剂时反应可在常压下进行乙苯的产率分别可达和但此类催化剂稳定性较差、合成费用昂贵而且反应的产率较低。以过渡金属配合物为催化剂的报道中陈荣等I口。以竣基和草酰胺刊効II配合物为催化剂在。、决下反应券彻苯乙酮的产率达到戚建英等归以淋E効凜为催化剂在。、决下反应彻苯乙酮产率为虽然反应产率较高但它们需要在较高压力下进行反应对设备要求较高而且反应时间也长。本文报道以醋酸钻为氧化剂、在常压和较低温度下由乙苯氧气液相氧化合成

8、苯乙酮的新工艺路线考察了各种因素对反应的影响确定了适宜的反应条件。反应机理乙苯的液相氧化反应是自氧化的自由基反应其反应历程包括自由基反应的个步骤链引发、链增长和链终止。链引发在热能或辐射能的作用下乙苯均裂形成苯乙基自由基即黑龙江省自然科学基金项R资助收稿。接受万方数据彻勳勳勅鍵鍵鍵咻勳九効蒔橄化学通报年第期％。一勅讯吼一妇齬効勅吼。滙-口主为。勒一勅虹㈣勅妇。在反应开始阶段吸氧不朗显这称之为诱导期。在此阶段反应体系必须积累足够量的自由基才能引发连锁反应。通常在钻、镭等过渡金属离子存在的条件下能缩短或消除诱导期可以加速链引发促进苯乙基自由基的牛成和氢过氧化物的分解同时催化

9、剂得到还原即刊去蠡㈣…一鲂勝刊。効。勅叫…一叮齬矿III在乙苯氧化过程中反应的诱导期较长除了以过渡金属离子为催化剂外常常加入澳化物作为助催化剂它可以缩短诱导期提高催化能力。澳在过渡金属离子的作用下生成澳自由基。澳自由基有强烈的吸氢作用澳化物的作用可能是引发自由基的生成即勝。礙勝'。伽一?一几盼苯乙基自由基的生成给氧化反应过程中的链传递提供了传递物澳化物在反应中起助催化剂的作用。钻在反应中是催化剂可以重复使用。链增长过氧化氢物的解离能较低易受热分解生成两个新的自由基即、矿叽礙効州上勅留？由于过氧化氢物的键断裂需一刼勳効効券的能量可以认为过氧化氢物的分解是很慢的因此需加入作

10、催化剂促进其分解即式。链终止生成苯乙酮完成链的终止。口蠹孔効一叮扯呛……护万方数据??化学通报年第期彻勳勳勅鍵鎧鎧彻咻動九効樹煎擘一％。％。（方）实验部分实验试剂。乙苯、効、冰乙酸、决勝、勝、XI、乙醛等均为市售分析纯试剂。实验方法将冰乙酸、乙苯、醋酸钻醋酸钻占乙苯物质量的和促进剂依次加入到反应釜内。启动磁力搅拌器打开冷凝回流水在常压和控制氧气流速和反应温度条件下反应一定时间后用色谱分析产物含量。实验结果与讨论促进剂种类对反应的影响在乙苯劃、冰乙酸劃、醋酸钻用量为乙苯的、氧气流速劉劉刊劎、反应温度°C、常压和反应时间彻条件下考察乙醛、碘化