甲醇制烯烃反应机理研究进展

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1、Sep.2010CHEMICALINDUSTRYANDENGINEERINGVol.27No.5塞櫓櫓櫓鹫櫓櫓般櫓p专题综述櫓文章编号:1004-9533(2010)05-0443-07if櫓櫓櫓櫓櫓般甲醇制烯炷反应机理研究进展谢子军，张同旺，侯拴弟(中倒石■化石油化工科学研究院，北京100083)摘耍：由于不同学者所采用催化剂和实验条件等的不同，对屮醇制烯怪(Methanol-to-olefin,MTO)反应机理的认识不尽相同，且存在一定的争议。木研究综述了近年来MTO反应机理研究的主要进展，目前较为认可的机理有卡宾机理、自由基机理、碳正离子机理和疑池机理等；介绍了

2、MTO反应的影响因索以及前述不同反应机理的产生背景，并与相关文献数据结合，对各反应机理的合理性及其不足进行深入分析；基于文献中对催化剂表征及反应过程研究的相关结果，指出坯池机理能够更为合理地解秫现冇实验现彖，衣明坯池机理较其他儿种反应机理具冇更广泛的适用性。关键词：甲醇制烯姪(MTO):反应机理；SAPO-34：积炭中图分类号：TQ221.2文献标识码：AAdvancesinMechanismforMethanol-to・OlehnReactionXIEZi-jun»ZHANGTong-wang♦HOUShuan-di(ResearchInstituteofPetro

3、leumProcessing,SINOPEC,Beijing100083•China)Keywords：methanol-to-olefin(MTO)reaction；低碳烯疑特別是乙烯和丙烯作为基本冇机化工原料，在现代右汕和化学工业中起着举足轻重的作用。在我国，乙烯和肉烯仍存在非常人的供需缺口，据估计我国2010年乙烯需求量将达2700x10t⑴,乙烯自给率有望达到60%以上,但仍然是供不Abstract：Tlierearemanyargumentsonthemethanol-to-olefinreactionasdifferentcatalystsandexper

4、imentalconditionswereemployedbydifferentresearchers・TheCarbenemechanism,radicalmechanism,carbocationicmechanismandhydrocarbon-poolmechanismarethemainpopularmechanismsforMTOprocessinliteratures.Inthispaper,therecentprogressintheinfluencefactorsanddifferentmechanismsforMTOprocesswererevie

5、wedandanalyzed.Itispointedoutthatthehydrocarbon-poolmechanismisthemostacceptablemechanismforMTOprocess・Byapplyingthismechanismtoexplaintheexperimentalphenomena,itisfurtherconcludedthatitismoreapplicablethanothermechanisms.reactionmechanism；SAPO-34；cokedeposition应求；预计2010年我国丙烯总生产能力将达到800

6、x104(,而2010年国内对丙烯的当时需求将达到1905x1041，丙烯供需矛盾十分突出⑵。传统制备低碳烯烧的方法以石汕化工产品作为原料，随若右油资源供应的II趋紧张，各国除对原仃收稿口期：2010-02-05基金项目：中国石油化工集团公司课题(合同号：S107029.2)o作者简介：谢子军(1979—),男，辽宁营口人，硕士研究生。联系人：张同旺，离级工程师。主耍从事催化裂化工艺与工程及甲醇转化方而的研究。电话：(010)69725150-2408：mail：zhangtw@foxmail.com。°C［7］oIeIijijMT0反应主要采用SAPO-34分子筛催

7、化剂，该催化剂对低碳烯坯具有优界的选择性能，但失活速率快，一般每克SAPO-34催化剂仅可处理〜2g中醇【81。MTO反应的温度范围-•般在400〜550°C之间，以425〜500°C范围最适宜⑼。一般在该温度范围内，固定床反应器中甲醇的转化率可以达到99%以上，乙烯+丙烯的总选择性可达到80%以上，乙烯到丁烯的选择性可达到90%以上，并乙烯与丙烯之间的比例可以调节，主耍是通过反应温度的调节来完成，而且低碳烯绘的选择件受反应温度的影响最大⑼。随着反应温度的升高，乙烯选择性明显升高，丙烯选择性下降，而乙烯+丙烯的总选择性变化幅度不大［⑹。积炭是MT0反