煤矸石二次碳热还原氮化反应合成Sialon复相材料的研究

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1、万方数据万方数据西安建筑科技大学博士学位论文煤矸石二次碳热还原氮化反应合成Sialon复相材料的研究专业：材料学博士生：段锋指导教师：徐德龙教授薛群虎教授摘要煤矸石是煤炭工业生产中的一大类固体废弃物，目前在国内的年排放量和累计堆存量巨大。煤矸石作为一种矿物资源，其价格低廉，且不可再生，研究其循环综合利用具有十分重要的现实意义和商业价值。本研究以内蒙古煤矸石为主要原料，添加α-Al2O3、SiO2细粉调整煤矸石原料中的Al2O3/SiO2质量比，在N2气氛下以活性碳为还原剂，通过碳热还原氮化法合成了煤矸石基β-Sialon原料；以刚玉为骨料，以一次反应合成的煤矸石基β-Sialon原料细粉为基

2、质，经过二次碳热还原氮化反应合成了β-Sialon复相材料；利用电子万能试验机、抗热震性能试验机等设备研究了材料的力学性能、热学性能和高温使用性能，利用XRD衍射和扫描电镜对合成材料进行矿物组成和显微结构分析，研究了矿物组成、组织结构和性能之间的关系。研究结果表明：煤矸石的碳热还原氮化是一个复杂的物理化学反应过程，其原料成分复杂多变，高温下多个反应同时发生，反应产物多且相互转化，整个反应体系向目标产物进行较难控制，难以得到单一的β-Sialon相材料。在不同的动力学和热力学条件下，煤矸石在碳热还原氮化反应过程中可生成β-Sialon相、X相、Ｏ＇-Sialon相、SiC相及莫来石相。煤矸石碳

3、热还原氮化反应中，反应生成物X相较少，当反应温度高于1420℃，含碳量大于10%时，X相只有15.29%。还原剂碳含量和温度对生成β-Sialon相、O′-Sialon相有显著影响：当还原剂碳的加入量为10%~16%，反应温度高于1420℃时，有利于β-Sialon相、O′-Sialon相的生成；在1420℃、含碳量14%时，生成的主晶相β-Sialon相占57.21%；在1500℃、Z=0.4，碳含量为16%时，生成的O′-Sialon相占23.80%。万方数据西安建筑科技大学博士学位论文煤矸石在碳热还原氮化反应过程中首先生成莫来石，然后莫来石氮化还原分解生成β-Sialon相。将煤矸石原

4、料的Al2O3/SiO2质量比从0.85调整到2.60，即Al2O3/SiO2比稍大于莫来石的理论组成时，煤矸石高温煅烧后可以最大化的生成莫来石，这为后续碳热还原氮化反应最大化生成β-Sialon相奠定了基础。利用煤矸石通过一次碳热还原氮化法制备β-Sialon复相材料时，一次反应后合成的β-Sialon材料体积变化大，气孔率高，强度低，作为高温材料直接应用有一定的难度。以一次反应合成的含β-Sialon相细粉为基质，以刚玉为骨料，添加SiO2细粉或SiC细粉与金属Si粉，通过二次碳热还原氮化反应，可获得性能优良的Sialon-Al2O3和Sialon-Al2O3-SiC复相材料。刚玉加入量

5、43%，SiO2细粉加入量10%，与一次反应合成的含β-Sialon相细粉在C过量20％，氮气气氛下经1420℃×3h煅烧，通过二次碳热还原氮化反应合成了Sialon-Al2O3的复相材料，其Sialon+Al2O3的含量达到了93.67%。合成的Sialon-Al2O3复相材料结构致密，耐压和抗折强度高。二次碳热还原氮化反过程中，还原剂碳使一次碳热还原氮化反过程中生成的莫来石分解，并与添加的SiO2细粉反应生成β-Sialon，刚玉相与基质中生成的Sialon相互相交错，重叠长大，保证了材料的良好性能。刚玉加入量45~50%，SiC细粉加入量10%，金属Si粉加入量5%，与一次反应合成的含

6、β-Sialon相细粉在C过量50％，氮气气氛下经1450℃×3h煅烧，二次碳热还原氮化反应合成Sialon-Al2O3-SiC复相材料，其Sialon+Al2O3+SiC相之和达到了90%。合成的复相材料结构致密，耐压和抗折强度高，抗氧化性好，热震稳定性好。在二次碳热还原氮化反过程中，除了莫来石的分解与β-Sialon相的合成外，过量的还原剂C与金属Si粉反应原位生成了SiC。显微结构分析表明，材料中刚玉骨料颗粒被细小的β-Sialon晶粒所包围，β-Sialon晶粒呈颗粒状堆积，其间夹杂有纤维状的SiC增强相。β-Sialon与原位生成SiC晶体的自补强增韧、复合弥散相增韧综合作用，使S

7、ialon-Al2O3-SiC复相材料具有良好的力学性能和高温使用性能。复相材料经1100℃水冷2次后，残余强度保持率高。关键词：煤矸石；Al2O3/SiO2比；二次碳热还原氮化反应；β-Sialon；复相材料万方数据西安建筑科技大学博士学位论文ResearchonSynthesizingSialonMultiphaseMaterialsUsingCoalGanguebySecondaryCarbonTher