Zn-Cr催化剂上甲醇氧化重整制氢分析

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1、Abstract‰=1,100x10Hexp(i篙竽)聪唰“m01／gcat．hr‰：1．191×1011exp(—-1‘67i00—0J‰07∞61m。l／goat．hr^1Atlowtemperatures，onlyPOMwasoccurredintheCRMprocess，includingthreeoverallreactions，completeoxidationofmethanol(COM)，POMandDM．Athightemperatures，thesethreeoverallreactionsoccurredveryquicklyandfollowedbythe

2、slowSRMprocess．Theapparentactivationenergiesandrateequationshavebeendeterminedtofitthepowerlawexpression：AtlOWtemperatures：POMCOMr，=1．135x109×cxp(墨鼍骂％-0。．439飞0．216吲．230‘x106xeXp(二铲)镒铲DM_．042×109xexp(嵩产)瑞茹AthightemperaturesSRMDMmol／gcat-hrmol／gcat·hrmol／gcat‘hr徊．650xlo”cxp(墨笔磐)饿瞄3mol／刚r例‘604x1

3、0％xp(兰篙≥塌mol／gear．hrTheprecisionsoftherateequationswerevalidatedwithexperimentalobservations．Thisresultprovidedkineticdataforthedesignofafuelprocessorforfuelcellapplications．Keywords：methanol，reforming，kinetics，Zn-Crcatalyst，microchannelreactor第一章文献综述1．1甲醇重整制氢的背景和意义随着社会的不断进步和经济的不断发展，全球汽车需求量和保

4、有量逐年增加。据公安部交通管理局的信息显示，截至2003年底，我国在用汽车保有量为2420万辆，比2002年增长13％。由此产生了两个突出的问题：一是石油资源消耗量大大增加，导致全球能源枯竭；二是汽车尾气排放增多，导致严重的环境污染。因此，能源与环境问题已成为当今社会发展面临的最主要问题。开发新的洁净能源以及提高能源的利用率已经成为21世纪亟待解决的问题。目前，绝大部分汽车发动机都采用以汽油和柴油为燃料的内燃机。这些靠热机原理工作的发动机效率低、噪音大，不仅消耗了大量人类赖以生存的石油资源，同时也导致了严重的环境污染。尤其是其释放的C02、CO、Nq、s哦、PM(Particul

5、ateMatter)、碳氢化台物(CH)等对大气造成了严重的污染。据调查研究表明，美国城市中90％的CO污染，50％的烃类污染，50％的Nq污染以及30％的铅污染都来自汽油燃料的燃烧。柴油车对环境的影响还包括颗粒污染物，城市中大约16％的颗粒物来自柴油车动力系统排放物⋯。我国也存在类似问题，以北京市为例，机动车排放污染对大气污染的分担率一直在上升，大约63％的CO、50％的Nq和73％的烃类(包括有机挥发VOC)来自汽车排放【2】。据有关部门统计，汽车尾气的污染己占所有大气污染的20％以上，占城市大气污染的70％以上。因此汽车尾气污染问题已经越来越受重视，许多学者开始努力寻求减轻

6、污染的途径和措施。控制汽车排放净化的技术有许多种，但总体可分为机内净化与机外净化两大类。机内净化是在发动机内部控制有毒有害物质的产生2Zn．Cr催化剂上甲醇氧化重整制氢研究(主要技术是电控直喷式汽油机和三元催化器)，机外净化是对已产生的有毒有害排放污染物，在其进人大气环境之前进行控制治理，使其尽可能的转化为对人类及生物无害的物质(如安装尾气转化器等)。但这些措施都不能从根本上解决污染问题，只能减少HC、CO、Nq等有害气体的排放，不能实现汽车尾气的“零”排放。燃料电池，作为一种直接将化学能转换成电能的发电装置，与传统的内燃机相比，具有高能量转换效率、低噪音、零排放等一系列优点。据

7、报道，电池的能量转换效率可以提高1倍左右，达到45％～60％[3】。而其中，质子交换膜燃料电池(PEMFc)因其工作温度低、启动快、工作电流高、比功率比能量密度大、无腐蚀、无噪音、零污染、寿命长等优点，最适宜做移动式电源【4’5，6]。美国，加拿大，德国，日本以及澳大利亚等国家都投入了大量人力财力开发这一系统[7,8,9,10,11,12]。随着PEMFC技术的快速发展，以PEMFC为动力的高效燃料电池动力车样车已陆续出现。1993年，加拿大Ballard公司首先推出了120kW