甲醇重整制氢耦合温差发电特性及催化剂稀释的影响研究

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1、重庆大学硕士学位论文主要符号表主要符号表英文字母符号单位说明TK温度F%摩尔分数或体积分数TimeH时间S/M水醇比H0J/kg标准生成焓qW/m2热流密度kW/(m·K)热导系数k0mol/(h·g·k·Pa)指前因子RkJ/(mol·K)通用气体常数Ymol/h产率HGSVml/min流量X%转化率罗马字母I,II催化床层标记希腊字母D变量差值下脚标CO一氧化碳参数CO2二氧化碳参数CH3OH甲醇参数cat催化剂H2氢气参数H2O水参数in反应通道入口out反应通道出口SR蒸汽重整反应heater加热器open开

2、路TE温差发电VI重庆大学硕士学位论文1绪论1绪论1.1课题研究的背景与意义化石能源是目前全球消耗最多的能源，2013年全球消耗的能源中化石能源所占比例高达87.9%，我国的比例高达93.8%。然而化石能源的形成需要几百万年甚至上千万年的时间，却在人类历史短短的几千年，尤其是进入工业时代后的200年来被大量消耗，部分化石能源甚至行将枯竭。随着人类的不断开采，化石能源的枯竭是不可避免的，大部分化石能源本世纪将被开采殆尽。从另一方面看，由于化石能源的使用过程中会产生大量温室气体CO2，同时产生有污染的烟气，威胁全球生态环

3、境。为应对诸如种种的问题，各国均致力于寻找可替代传统能源的新能源。新能源是指包括太阳能、氢能、风能、海洋能、地热能、核聚变能、生物质能等利用新技术开发的能源。清华大学核研院教授、国家科技部氢能973项目首席科学家毛宗强在《新能源，路在何方》一文中曾经对新能源的发展进行过分析：虽然太阳能、风能极其清洁且取之不尽，但其蓄存难、不稳定、单位能源密度低的缺点却难以克服，因而发展前景令人堪忧；核能效率虽然很高，但对核废料的处理目前来看人类还没有什么可行的办法，大规模应用的前景也不容乐观。相比较其他新能源发展历程中面临的问题，氢

4、能因其高效、安全、无污染的特点，将在不远的将来成为新能源的支柱。目前，氢能的利用前景也越来越明朗。氢能燃料电池电动汽车已被列为21世纪十大高新技术之首。对于石油资源匮乏的我国来说，氢能燃料电池作为一种清洁能源供应方式，其应用不仅能获得较好的环保效益，而且能减少对外国的石油依赖，实现能源独立。在众多燃料电池中，质子交换膜燃料电池（PEMFC）以低温快启动、比功率、能量转换效率等方面的优越性成为未来燃料电池汽车的首选电源[1]。目前，质子交换膜燃料电池主要使用的氢气燃料多由甲醇通过化学反应制取。以甲醇为原料制取氢气主要有

5、三种方法：甲醇分解制氢、甲醇水蒸气重整制氢、甲醇部分氧化制氢。其中通过甲醇分解制取的氢气中含有较多CO，甲醇部分氧化制氢由于氮气的引入，使产物中氢气含量低于50%，均不利于燃料电池的工作。甲醇水蒸气重整制氢（MSR）产物中氢气含量高，CO含量低，且反应温度低，较其他两种方法优势明显，因而获得广泛关注。MSR是强吸热反应，其过程往往受传热传质的限制而表现为反应启动慢，动态响应慢，以及常规反应器催化剂床层存在“冷点”等问题。因此针对该反应的过程强化和传输优化研究广泛展开，主要有以下几方面：一是从催化剂入手，通1重庆大学硕

6、士学位论文1绪论过采用新型催化剂材料和助剂、制备纳米颗粒催化剂、以及优化催化剂组份以强化催化反应过程；一是从反应器入手，通过减小反应通道尺寸，如将反应器从常规反应器改为微型反应器以减小热质传输距离而达到强化传热传质目的；另外，将加热方式改为微波加热、通过光催化甲醇制氢、采用膜分离技术等也是有效的强化手段[2]。此外，用惰性物质稀释催化剂来控制反应速率，控制冷点温度，同样常用在实验的实际操作中[3]。对催化剂进行稀释最初只是为了控制反应速率，使反应不至过快来控制冷点温差。AymanKarim[4]等在实验中发现，在催化

7、剂质量不变的情况下，加入稀释物对催化剂进行稀释，不仅可以控制反应速率，降低冷点温差，同时可提高甲醇转化率[5]。由于其只做了一组对比实验，没有进行深入研究，不排除实验结果有偶然性的存在。因此，进行更多的实验，分析稀释比对MSR反应中氢气含量、CO含量以及甲醇转化率的影响，并对其作用机理进行探究是十分必要的。与此同时，随着石油价格的不断攀升，汽车节能技术的发展正在引发越来越多的关注。近年来，混合动力电动汽车已被确定为道路运输的最可行的高效节能方案。然而，无论是汽油车还是混合动力电动汽车的内燃机引擎效率均十分低下。图1.

8、1显示了一个典型的内燃机中能量流动分配图，只有约25%的燃料燃烧所得能量为汽车提供动力，汽车尾气带走的能量则达到40%，且排气管的平均温度超过250℃。由于液体燃料在内燃机气缸内雾化、蒸发以及与空气混合的速率有限，使得液体燃料在极短时间内无法完全燃烧，以及内燃机效率低，而排气温度高。汽车尾气中含有大量的二氧化碳带来温室效应，同时带走大量热量。因