探析蜂窝催化剂中甲醇自热重整制氢反应的研究

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1、分类号TQ02密级公开编号B0280038085中国科学院研究生院博士学位论文蜂窝催化剂中甲醇自热重整制氢反应的研究汪丛伟指导教师王树东研究员中国科学院大连化学物理研究所申请学位级别博士学科专业名称化学工程论文提交日期2006．9．11论文答辩El期2006．10．19培养单位学位授予单位中国科学院大连化学物理研究所中国科学院研究生院答辩委员会主席胡浩权教授摘要本论文以研发高效的氢源系统为目标，采用实验研究、理论分析和数值模拟相结合的方法对ZnO．Cr203／Ce02-Zr02整体催化剂上的甲醇自热重整制氢反应

2、进行了系统的研究，解决了甲醇重整制氢过程中重整催化剂和反应器的优化设计以及放大过程涉及的反应工程问题。通过正交实验系统研究了整体催化剂上甲醇自热重整制氢体系的反应动力学；利用方差分析得出反应温度、空速、水醇摩尔比和氧醇摩尔比都是影响甲醇的转化率、氢产率和CO选择性的重要因素，而且其影响的显著程度依次减弱。采用平板式石英玻璃反应器测试了蜂窝催化剂内的轴向浓度分布，并据此对甲醇自热重整反应的反应路径进行了探讨。结果表明，甲醇水蒸气重整反应在整个催化剂床层上发生，而甲醇完全氧化反应和甲醇分解反应则主要在催化剂床层前段

3、发生。建立了蜂窝反应器内多反应耦合过程的三维数学模型，运用CFD软件对重整器内的温度分布、浓度分布进行了数值计算，模拟与实验结果吻合良好。对蜂窝反应器进行结构优化设计，分析了催化剂长度、高径比、开孔率和载体材质对反应特性的影响，得出此蜂窝反应器最优的结构参数。采用多孔介质模型考察了反应器入口分布方式对75kW重整制氢系统反应效果的影响，并对放大后的反应器内的流场分布进行了数值模拟，结果表明该模型能够比较准确地预测反应器内的场分布。研究了反应器的入口扩张管对反应的影响规律，为反应器的最优化设计提供了理论指导。关键

4、词：甲醇自热重整，蜂窝催化剂，动力学，反应器模拟，场分布Abstrae!StudiesonAutothermalReformingofMethanoli11MonolithicReactotAbstraetCongweiWang(ChemicalEngineering)SupervisedbyProf．ShudongWangThispaperfocusedondevelopingafuelprocessingsystem、Ⅳimmghefficiency,Thereactionofautothermalrefo

5、rmingofmethanol(ATR)ovgrZnO··Cr203／Ce02--Zr02monolithiccatalystwasinvestigatedbytheexperimentalandtheoreticalstudies．Theproblemsinvolvedintheoptimizationandscale-upofmonolithiccatalystandreactorswerediscussed．KineticsofATRreactionovermonolithiccatalystwasstu

6、diedbyIne绷tsoforthogonalexperiment．Apower-typerateexpressionwasestablished，anditsaccuracywasprovedbyF—examination．EffectsofdifferentoperatingconditionsonATRreactionwereinvestigatedbyanalysisofvariance．ItwasprovedthatthehigIllynotableinfluencefactorswerereact

7、iontemperatureandspacevelocity．Theconcentrationprofilesofthemonolithiccatalystweremeasuredbynovelflat—bedreactorandslicedcatalyst．ThereactionpathwaysforATRwerediscussedaccordingtotheresultsofconcentrationdistribution．Itwasprovedthatthesteamreformingofmethano

8、lhappenedinthewholepartsofthecatalyst；whereasthereactionsofmethanoldecompositionandtotaloxidationofmethanolAbstractmainlyoccuredintheinitialstageofthecatalyst．Athree—dimensionalmathematicalmodel