LiCl2fSO_2c4__272-_-ZrO_2c2_催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯反应的分析

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1、ABSTRACT&Jlfatedzirconia(soZ—Zr02)s自rnplaspreparedbyareflux—aidedtwo-steproutewereimpregnatedwithLiCIsolutiontogivethesoZ-一zr02sopportedLiCIcatalystswithLimasscontentof0．5—15％．ThecatalystswerecharacterizedbyXRD，SEM，BET，coz-andNH3-TPDandXPS．Thecatalyticperrormm∞ofthecatalystsforoxidativedehydrogenet

2、ionofethane(ODHE)toethylenewasstudiedat650oc．Theresultsshowt时．withtheincreasingofLiCIloading．thespecificsurfacea-eElandacidityofthecataJyst笛wellasthevolumefractionoftetragonalzirconiainthesampledecrease,whilethecatalyticperformanceofthecatalystsforODHEtoethyleneincre日saOverLiCl／S04z-一Zr02withLicont

3、entof15％。ethylaneyieldof77．8％withethaneconversionof90．6％Wasachievedat650oC．andtheyieldhigherthan71％weremantanedOVeraperiodof24h．ItWasfoundthatsurfacebasidtyisakeyfactordetcrminingtheODHEperformanceofaLiCI／S042"一Zr02catalyst，whilethephasestructureofZr02haslittle斫edonthecddyticperformance．Comparedtot

4、heS042--Zr02supportpreparedbythemethodreportedinliterature,thesurfacea'eEIoftheS042--Zr02samplespreparedbyareflux-aidedtwo-steprouteismuchbiggerandmoreLiCIcanbeloadedonaunitmassofsupport．Thiswillbefavorabletoimprovethestabilityofthec矗dystsandputsoffthedecreaseofethyleneselectivityduringtheODHEreact

5、ionduetothelossofLiCI．FurtherimprovementintheethaneconversionofthecetaJystc钔beachievedbymodifyingLiCI／S042"一ZrOzwithcertainamountofrareearthoxidesuchasDy203andH0203．Keyword：ethane,oxidativedehydrogenation，ethylane,LiCl，sulfatedzirconi&rsl'eearthoxide&第一章文献综述近年来，由乙烷氧化脱氢制乙烯的催化过程越来越受到人们的重视。本章简要介绍乙烷氧化脱

6、氢的背景和有关催化剂体系以及反应机理的研究进展，进而提出本研究的思路。1．1课题意义乙烯是石油化工的基础原料，其产量是衡量一个国家化学工业发展水平的重要标志。目前世界上约99％的乙烯来源于低碳烷烃的蒸汽裂解过程【110乙烷广泛存在于石油伴生气、天然气和石油炼制过程中的大量炼厂气中，其合理转化对该资源的有效利用具有重要意义。如何实现乙烷到乙烯的高效转化，一直备受人们的关注。长期以来工业上乙烷转化为乙烯主要是通过60∞1000℃下高温裂解(1)。该反应为强吸热过程，且该过程受热力学平衡限制，能耗高，平衡转化率低，只有40--60％：岛H6一QH4+H2(1)△H01000=136．69kJ／mo

7、l△G01000=12．05kJ／mol近年来，由乙烷氧化脱氢制乙烯的催化过程越来越受到人们的重视。在体系中引入气相氧的乙烷氧化脱氢(0DHE)反应式如(2)所示：岛H6+1／202—，C2H4+H20(2)aHol加o=．112．11kJimol△G01000=．179．40kJ／mol由于产物中有水生成，使得该反应为放热过程，在热力学上有利。理论上，即使在低温下，乙烷也可以完全转化。这不仅在工程上，而且在